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超级电容器具有比传统电容器更高的能量密度和比电池更大的功率密度,集能量密度高、功率密度大、寿命长、使用温度范围宽、充电速度快等优点于一身,被认为是新一代的储能器件。除了组装工艺对于电容器性能的影响,电极材料的性能是决定超级电容器的电化学性能的决定性因素。而由于石墨烯的高比表面积、电荷流动性、片层结构易于超级电容器的双电层形成等优点,近年来的热点之一石墨烯也被认为是非常好的超级电容器的电极材料。
本文基于本实验室前人在石墨烯制备方面研究成果的积累,使用球磨工艺对于膨胀石墨进行后处理,得到了微晶石墨烯纳米片。并对于球磨工艺进行了改进,引入了液相球磨的新方法。通过对石墨烯纳米片的扫描电镜、X射线衍射分析、红外光谱、低温氮吸附以及拉曼等方面的测试,结合以石墨烯纳米片作为电极材料的超级电容器的电化学性能研究,讨论了球磨过程对于石墨烯纳米片的结构、比表面积、官能团的影响,进行了电化学性能变化的规律性分析。
实验表明,球磨过程对于石墨烯的影响主要体现在微观结构细化、表面含氧官能团增多、比表面积降低等方面。而随着球磨时间的增加,三种球磨方法的超级电容器的比电容都呈现先增加后降低的三角形变化趋势。其中,在100mA·g-1的电流密度下,空气球磨在3h达到了最大的242.8F·g-1,比未球磨样品提高了32.6%。乙醇球磨在4h达到最大值181.1F·g-1,环己烷球磨在3h达到最大值201.3F·g-1。而且,在大电流充放电下仍然能够保持较高的容量。进一步结合循环伏安和交流阻抗测试探讨了样品的电化学性能,与之前的结构变化相联系,讨论了球磨过程中石墨烯结构的变化机理,及其对于电化学性能的影响。