元素添加对纳米多孔PtFe合金结构和催化性能的影响

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由纳米金属韧带与纳米孔隙组成的纳米多孔金属是一种新型的功能材料,具有高比表面积、高导电性等特点,可在催化、电容器、传感等领域实现应用。脱合金化法工艺简单、成本低,成为制备纳米多孔材料的首选工艺。非晶合金不存在晶体缺陷以及相分离,化学成分和组织结构均匀,形成范围宽、组元含量可调,是脱合金化制备纳米多孔金属的理想前驱体材料。针对目前甲醇燃料电池领域常用的电氧化催化剂铂基纳米多孔合金易发生CO中毒的缺陷,本论文以Fe65Pt10B25非晶合金为基础合金,分别添加适量Pd、Ag、Ru元素,制备Fe-Pt-M-B(M=Pd、Ag、Ru)非晶合金,利用脱合金化方法制备Pt-M-Fe(M=Pd、Ag、Ru)三元纳米多孔合金。分析添加元素对纳米多孔合金形貌结构与甲醇催化性能的影响,并进行成分优化,开发出具有优异催化性能的新型纳米多孔合金体系。利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、能谱分析技术(EDS)、电化学分析技术以及振动样品磁强计对纳米多孔合金的相组成、孔结构,甲醇电催化性能以及磁性能进行评价。主要研究工作如下:(1)以Fe65Pt10-xPdxB25(x=05)急冷合金条带为前驱体恒电位脱合金化成功制备出由单一fcc相组成的纳米多孔Pt(Pd)Fe合金。三元纳米多孔PtPdFe合金平均孔径尺寸为966 nm。在酸性环境中,正、反扫氧化峰电流密度比值(jf/jb)分别为2.1和5.4,抗CO中毒能力高于二元纳米多孔PtFe合金。(2)以Fe65Pt10-xAgxB25(x=02)非晶合金条带为前驱体成功制备出由单一fcc相组成的纳米多孔Pt(Ag)Fe合金。三元纳米多孔PtAgFe合金平均孔径约为10 nm。在酸性环境中,其jf和jf/jb分别为0.57 mA cm-2和2.3,甲醇电催化活性与抗CO中毒能力高于二元纳米多孔PtFe合金。(3)以Fe65Pt10-xRuxB25(x=04)非晶合金条带为前驱体电化学脱合金化后成功制备出由单一fcc相组成的纳米多孔Pt(Ru)Fe合金。x=0、2合金脱合金后的纳米多孔合金平均孔径尺寸为67 nm,韧带尺寸为78 nm。在酸性环境中,其jf/jb分别为4.6和8,有效提高催化剂抗CO中毒能力。(4)Fe65Pt10-xRuxB25(x=04)非晶合金条带及脱合金后的纳米多孔合金均显示出明显软磁性能。脱合金化后,纳米多孔样品饱和磁感应强度由17.5增加到23.2 emu/g。
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