非线性光学频率变换是扩展激光激射波段的关键技术，一直受到学术界和产业界的广泛关注。上个世纪60年代以来，人们在二次谐波产生、三次谐波产生等非线性频率转换领域，从理论上和实验上都做了大量细致的工作。随着超短脉冲激光器的发展，人们开始研究用非线性光学频率转换技术来扩展超短脉冲激光的波段。但是飞秒脉冲激光具有独特的性质，它的频率转换与长脉冲激光和连续光有着很大的不同。一方面，它极高的峰值功率，必然引起很强的高阶非线性效应，而这些效应对于长脉冲激光和连续光的频率转换影响很小。另一方面，飞秒脉冲的脉宽窄，群速度失配成为影响它进行频率转换的重要因素；而且它的频谱很宽，在频率转换中，不仅要考虑中心波长，还要考虑其它的波长成分。所以飞秒脉冲激光的频率转换过程十分复杂。　　 本论文结合课题组承担的国家自然科学基金和天津市自然科学基金，依托弱光非线性光子学教育部重点实验室的条件，对飞秒激光的倍频和级联三次谐波的产生进行了理论和实验研究。主要研究内容和创新点如下：　　 1、研究了飞秒脉冲倍频中走离效应、群速度色散、三阶非线性效应的影响　　 对超短脉冲倍频的耦合方程组进行了简化与推导，得到了非泵浦抽空条件下二次谐波光场的表达式；并结合数值模拟中基波脉冲和二次谐波脉冲的演变趋势，清晰地描述了走离效应作用于飞秒脉冲倍频的整个过程。在不同的走离长度Lw和非线性长度Lnl的比值下，分析了二次谐波的光谱、归一化倍频脉冲的峰值功率和泵浦功率的变化，发现了比值Lnl/Lw=0.75是重要的临界点。当非线性长度Lnl小于走离长度Lw的0.75时，走离效应对倍频过程的影响很小，基本可以忽略。　　 计算了群速度色散和三阶非线性在飞秒脉冲倍频中引入的相位失配量，并利用初始相位失配量对群速度色散和三阶非线性进行了补偿。数值模拟了群速度色散和三阶非线性共同作用下，基波脉冲和二次谐波脉冲的时域形状变化；并分析了群速度色散和三阶非线性在倍频过程中对二次谐波脉冲展宽的影响。　　 2、研究了飞秒脉冲准相位匹配倍频的波长调谐特性　　 分析了飞秒脉冲准相位匹配倍频的波长调谐特性，对比研究了飞秒脉冲和皮秒脉冲在倍频过程中波长调谐性质的区别。模拟得到40fs的基波脉冲的倍频波长调谐曲线的半高全宽可以高达42nm，而40ps的基波脉冲对应的半高全宽仅有2.8nm，飞秒脉冲倍频波长调谐曲线的宽度是对应的皮秒脉冲倍频波长调谐曲线宽度的15倍。　　 在飞秒激光写制的周期极化铌酸锂波导中，对中心波长为1550nm、脉宽为40fs的基频脉冲光源进行了倍频实验研究，得到的归一化转换效率高达12.6％W-1cm-2，并且二次谐波在光波导中以良好的单模模式传输。　　 3、超短脉冲级联三次谐波产生的理论和实验研究　　 建立了超短脉冲级联三次谐波产生的物理模型，分别分析了以连续光和飞秒脉冲作为基频光源的情况下，相位失配量、耦合系数的比值、归一化长度等参量对三次谐波转换效率的影响。特别针对飞秒脉冲级联三次谐波产生中的群速度失配问题进行了研究，分析了在不同走离长度下级联过程的变化以及走离长度对二次谐波和三次谐波的时域波形和光谱性质的影响。　　 对飞秒脉冲的级联三次谐波产生进行了实验研究。在5 mol.％MgO：LiNbO3晶体中，以中心波长为1550nm、脉宽为100fs的激光脉冲作为基频光源，实现了转换效率高达10.8％的宽带级联三次谐波输出。三次谐波的谱宽为8.7nm，远大于目前报道的同类实验中获得的4nm的谱宽。研究了入射光强对光谱的影响，测量了温度调谐曲线，三次谐波的温度调谐带宽可以达到100℃。