论文部分内容阅读
单晶SnSe热电材料以其优异的热电性能在热电材料体系崭露头角,并吸引了众多的研究者对其进行深入研究。单晶SnSe热电性能虽好,但多晶SnSe就生产条件而言更利于大规模应用。因此多晶SnSe热电性能成为研究者的研究重点。相对于已经报道的单晶SnSe,纯多晶SnSe的电导率较低,热导率较高。研究者通过能带工程、纳米结构化和全尺度层次结构等策略来优化多晶SnSe热电性能。目前多晶SnSe的热电优值多数集中1.1左右。在此背景下,本文以多晶SnSe半导体热电材料为研究对象,利用低温水热合成法和放电等离子烧结成功制备多晶SnSe热电材料。通过Pb掺杂和引入Sn空位、（Pb,Zn）共掺和（Mn,Zn）共掺三种方式改善多晶SnSe热电材料的电性能和热性能,得到了具有高热电优值的多晶SnSe热电材料。本论文主要内容如下:1.利用水热合成法制备了Pb掺杂和Sn空位多晶SnSe。研究发现Pb掺杂和引入Sn空位显著增加多晶SnSe的载流子浓度,从而增加其电导率和功率因子。Pb替位和Sn空位通过形成弱化合键增强晶格非简谐性,同时突然改变局域键环境来增强声子散射。Pb替位还可以在SnSe晶粒内部引入巨大的应力场。增强的晶格非简谐性和存在的巨大的应变波动都可以显著减少多晶SnSe的热导率。多晶Sn0.92Pb0.03Se样品在773 K温度下晶格热导率仅有0.18W m-1 K-1。结果表明,受益于晶格非简谐增强和应变工程多晶Sn0.93Pb0.02Se样品在773 K温度下取得了一个令人注目的高热电优值1.4。2.利用水热合成法制备了（Pb,Zn）共掺多晶SnSe。研究发现Pb和Zn共掺和引入PbSe第二相可以显著增强多晶SnSe的电导率和功率因子。多晶Sn0.98Pb0.01Zn0.01Se样品的功率因子达到了5.43μW cm-1 K-2。相分离和纳米结构化策略构建全尺度层次结构散射声子。通过全尺度层次结构和双原子点缺陷散射,多晶Sn0.96Pb0.01Zn0.03Se样品的晶格热导率甚至低到了0.13 W m-1 K-1。通过保持低热导率的同时增强电输运性能,多晶Sn0.98Pb0.01Zn0.01Se取得了一个破纪录的热电优值2.2。3.利用水热合成法制备了（Mn,Zn）共掺多晶SnSe。研究发现Zn掺杂可以有效提高多晶SnSe的空穴载流子浓度,进而提高多晶SnSe的电导率和功率因子。多晶Sn0.96Mn0.01Zn0.03Se样品的功率因子达到了5.08μW cm-1 K-2。双原子点缺陷散射有效降低多晶SnSe的晶格热导率。多晶Sn0.96Mn0.01Zn0.03Se样品在873 K温度时取得了所有掺杂样品晶格热导率的最低值0.236 W m-1 K-1。通过保持低热导率的同时增强电输运性能,多晶SnSe取得了一个良好的高热电优值1.4。