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236U(T1/2=2.342(3)×107a)在自然界的含量极微,其主要通过235U俘获一个中子235U(n,γ)236U得到,环境中99%以上的可移动236U是人为核活动产生的。禁核试验后,核能作为一种新型能源,得到广泛应用。铀作为一种重要核燃料,应用广泛。微米或亚微米级的痕量U微粒,沉积在核设施表面、周边或者形成气溶胶长时间悬浮在空中而扩散到较远的环境中,对这些样品的236U及其同位素比值进行分析测定,对于揭示核设施过去和现在的核活动特征、核环境以及反应堆安全运行监测等方面具有非常重要的意义。由于测量过程中存在分子本底的干扰,裂变径迹与热表面电离质谱仪联用(FT+TIMS)和电镜扫描与二次电离质谱仪联用(SEM+SIMS)两种方法对于234U与236U等丰度很低的同位素成分测定则比较困难。而加速器质谱(AMS)方法具有样品用量少、测量时间短和测量灵敏度高等优势,近年来,随着AMS技术的不断发展,对铀含量在ng-pg量级的样品进行AMS准确测量已经成为可能。在中国原子能科学研究院加速器质谱小组已经建立了铀含量在mg量级的236U-AMS常规测量方法的基础上,展开对铀含量在ng量级样品中236U与其同位素比值的AMS测量方法研究。本研究工作主要包括样品制备、AMS测量、方法检验三个方面的内容:(1)样品制备:比较了用点滴法和共沉淀法制备出样品的AMS测量效果,确定了点滴法为最佳的样品制备方法。制备出236U/238U在10-1、10-2、10-3、10-4的以铁粉为载体的硝酸铀酰实验室系列标准样品,建立了铀含量在ng量级的样品制备流程;(2)AMS测量:针对痕量铀样品,展开了束流模拟传输的研究,确定了最佳模拟传输方法;用同一个半导体探测器在AMS系统终端分别对234U、235U、23U和238U离子进行测量,避免了由两套探测系统对铀同位素进行测量而引入的系统误差;对于238U或235U含量很高的样品,利用AMS系统上的粒子束衰减系统,对粒子束进行衰减,使粒子束强度满足半导体探测器的探测要求;比较了交替测量法与扫描测量法的AMS测量效果,优化了测量方案,初步建立了铀含量在ng量级的样品236U与其同位素比值的AMS测量方法;(3)方法检验:通过对系列标准样品的测量,结果显示236U/234U和236U235U的测量值与标称值基本符合,而高纯铁粉载体中238U的本底较高,限制了痕量铀样品236U/238U-AMS精确测量,为此本文利用实验测得的铁粉本底值对标样的238U计数率进行修正,得到修正的丰度比与标称值基本符合,并呈现良好的线性关系。本研究国内首次建立了超痕量铀中236U及其同位素比值的AMS测量方法,此方法的建立不仅拓宽了AMS的应用范围,而且为核保障中颗粒样品的AMS测量奠定了坚实的实验基础。