药品与个人护理品(Pharmaceuticals and personal care products,PPCPs)是近年来检出的一种新型有机污染物,在水环境中检出率较高,对生态系统危害严重。电化学技术具有操作简单、绿色环保并易于控制等优点,在水处理方面显示出良好的应用前景。电极材料是电催化技术的核心,对有机物降解和电极稳定性有着决定性作用。然而电极表面的纳米粒子在制备过程中会出现分布不均匀或团聚等现象,直接影响催化电极的催化性能。因此,本论文基于石墨烯和离子液体的独特性质,将金属纳米颗粒通过化学还原负载于离子液体功能化石墨烯表面,克服了纳米颗粒分散性差的缺点,制备同时具有氧还原和加氢脱卤性能的催化阴极,研究其对卤代PPCPs的还原脱毒性能和氧化降解效率,系统探讨电催化的作用机理和反应机制。以制备高电催化性能的阴极催化剂为目的,通过表征分析和电化学性能测试,筛选出最佳的离子液体添加量和金属负载量,并探讨阴极催化剂合成机理。结果表明,当离子液体与氧化石墨质量比为2:1时,离子液体功能化石墨烯负载钴纳米颗粒(Co/IL-rGO)和离子液体功能化石墨烯负载镍纳米颗粒(Ni/IL-rGO)的金属负载量为5%,离子液体功能化石墨烯负载钴镍纳米颗粒(CoNi/IL-rGO)的双金属负载量分别为2.5%时,3种阴极催化剂金属纳米颗粒粒径分别为3.64、3.66 和 3.60 nm。Co/IL-rGO、Ni/IL-rGO 和 CoNi/IL-rGO 阴极催化剂的金属纳米颗粒均匀分散在载体表面,氧还原电流值为0.07、0.06和0.51 mA。由于Co、Ni双金属的协同作用提高了 CoNi/IL-rGO阴极催化剂的催化活性。从氧还原和加氢脱卤性能方面对比了 Co/IL-rGO、Ni/IL-rGO、CoNi/IL-rGO和CoNi/rGO阴极催化剂的催化性能。结果表明CoNi/IL-rGO阴极催化剂表现出了更高的氧还原活性,起始电位和峰电位分别为-0.15 V和-0.28 V,峰电流强度为-0.51 mA,峰电流值分别为 Co/IL-rGO、Ni/IL-rGO 和 CoNi/rGO 的 6.3、7.8 和6.1倍。催化剂的氧还原为二电子转移生成H202的过程,且产率大于80%。CoNi/IL-rGO阴极催化剂中的Co对氢气的吸附和贮存能力,以及Ni对污染物的吸附作用提高了阴极催化剂的加氢脱卤性能。CoNi/IL-rGO阴极催化剂的内阻为7.5Ω,并且具有更慢的电流衰减速率,表明CoNi/IL-rGO具有更高的导电性和稳定性。利用制备改性的CoNi/IL-rGO催化阴极对苄氯酚进行降解,研究了催化阴极对苄氯酚降解的最佳工艺条件及动力学,分别从降解率、矿化度、脱氯率和活性物种浓度等方面对比了 CoNi/IL-rGO和CoNi/rGO两种催化体系,并探讨了苄氯酚的降解机理及毒性评估。分析结果表明苄氯酚降解最佳条件为:电流密度为68 mA/cm2、电解液浓度0.05 mol/L、pH值5.5以及苄氯酚初始浓度为20 mg/L。CoNi/IL-rGO催化阴极性能优于未添加离子液体的CoNi/rGO催化阴极,这是由于离子液体的添加增大了石墨烯的表面积,降低了纳米粒子的尺寸,从而提高催化活性表面区区域。共检测到苄氯酚降解过程中芳香族产物6种,羧酸类产物5种,提出苄氯酚的降解路径。苄氯酚降解120min后,阴阳极室均完成脱毒过程。为进一步证明CoNi/IL-rGO催化阴极的高活性,比较了 CoNi/IL-rGO与掺杂了贵金属的PdFe/rGO降解4-溴酚的性能,CoNi/IL-rGO催化阴极降解4-溴酚的去除率、矿化度和脱溴率分别为98.6%、94.2%和99.1%,均大于掺杂贵金属的PdFe/rGO催化阴极。说明CoNi/IL-rGO催化阴极能够替代掺杂贵金属的PdFe/rGO催化阴极用于4-溴酚的电化学降解,降低了电极成本,扩大其应用范围。动力学分析表明4-溴酚降解过程中芳香族产物的开环降解速率较快,为关键反应步骤。CoNi/IL-rGO催化阴极的高催化活性使苯醌、对苯二酚类高毒产物没有在溶液中积累,降低了阴极室毒性,达到了脱毒目的。