【摘 要】
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由于二次电池和电动汽车的快速发展,所以未来电池发展须具备高能量密度、长周期稳定性以及低成本等优点。锂硫电池具有2600 Whkg-1或2800 Wh L-1的高理论能量密度,且硫单质的储量丰富、成本低廉以及对环境友好所以引起了全球的广泛关注。但是,锂硫电池的实际应用仍面临着许多的挑战。首先,硫的导电性特别差,限制了硫的利用率,降低了锂硫电池的倍率能力。其次,多硫化锂溶解导致的穿梭效应造成活性物质的
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由于二次电池和电动汽车的快速发展,所以未来电池发展须具备高能量密度、长周期稳定性以及低成本等优点。锂硫电池具有2600 Whkg-1或2800 Wh L-1的高理论能量密度,且硫单质的储量丰富、成本低廉以及对环境友好所以引起了全球的广泛关注。但是,锂硫电池的实际应用仍面临着许多的挑战。首先,硫的导电性特别差,限制了硫的利用率,降低了锂硫电池的倍率能力。其次,多硫化锂溶解导致的穿梭效应造成活性物质的大量损失,最终导致容量快速衰减。最后硫在锂化/去锂化的过程中的体积膨胀会破坏锂硫电池的正极结构,导致电池循环性能的降低。为了解决上述的问题,人们进行了大量的研究以开发新的硫载体材料。最近,纳米结构碳被提出作为硫材料的载体。由于碳纳米材料能够提供快速的电子通路和空心结构,物理上捕获多硫化物,由此产生的碳/硫复合材料延长了电池的循环寿命,增加了电池的可逆容量。然而,由于大多数碳材料都是非极性的,它们与极性多硫化物的相互作用较弱,只有物理屏障作用来阻碍多硫化锂的扩散难以满足锂硫电池性能的要求。为了进一步提高载体对多硫化锂的锚定能力,以延长锂硫电池的循环寿命,研究人员使用金属氧化物、硫化物、磷化物和氮化物等极性材料。由于它们与多硫化锂具有路易斯（Lewis）酸碱配位、极性-极性相互作用,因此上述极性材料与多硫化锂具有更强的锚定作用。综上所述,碳材料与极性材料相结合的复合材料作为储硫载体越来越受到人们的关注。1)本论文采用了一种无模板直流电弧放电法,合成了 TiSx（1.5＜x＜2）@HCN（中空碳纳米笼）来作为锂硫电池的高效硫主体。TiSx@HCN可以适应活性材料的体积变化并抑制多硫化锂的穿梭效应。理论计算表明,有缺陷的硫化钛加速了长链多硫化锂向中间物质的转化,促进了氧化还原反应。因此,与硫复合的混合正极表现出优异的电化学性能。在0.1 C的倍率下获得1118.6 mAhg-1的可逆容量,在200次循环中每个循环的容量衰减为0.108%。该合成方法为纳米复合材料的合成提供了一个简单且有效的新思路。2)本论文采用了直流电弧放电法合成了 NbSx@N-HCN来提高锂硫电池的循环性能。NbSx@N-HCN可以有效地锚定多硫化锂,且具有充足的空间来缓冲活性物质的体积变化。因此,其有效地提高了锂硫电池的循环性能。在0.1 C的倍率下,初始放电容量可以达到1092.6 mAh g-1,在电池循环100圈以后仍有683.2 mAhg-1的高比容量。最后通过将有机硫化物封装在NbSx@N-HCN中,然后充分利用其多孔结构以及金属硫化物对有机硫放电产物分别产生物理吸附和化学吸附,提高了有机硫化物在电池中的容量保持率。此合成方法的进一步拓展,也为该类型材料的应用提供了新的思路。
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