随着核能日新月异的发展,核废物的产生越来越多。如何安全有效地处理和处置核废物已成为核能发展中的首先要解决的关键问题之一。对高放废物进行固化,然后对固化体进行深层地质掩埋是目前最切实有效的处置方法。因此,寻找合适的固化基材成已为核能发展中亟待解决的问题之一。烧绿石相是自然界中天然存在的一种矿相,烧绿石型氧化物包含450多种合成化学成分,由于其抗辐照性能优越、结构稳定性好、机械性能强,且对核素包容率高、核素浸出率低,有望成为下一代高放射性核废物固化最理想的侯选基材之一,在近年来得到了科学界的广泛关注。本论文基于经典分子动力学方法,系统地研究了烧绿石的结构性能、力学性能和热学性能,并对烧绿石抗辐照性能进行了评估。烧绿石的分子动力学模拟采用的势函数模型为长程库仑势和短程Buckingham势。首先,基于短程Buckingham势近核部分不切实际的吸引力,采用普适的Ziegler-Biersack-Littmark(ZBL)排斥势对其进行修正,并运用指数函数进行了平滑连接。建立了适用于烧绿石体系尤其是动态性能模拟的势函数模型。据此模型模拟计算了包括晶格常数、弹性模量、热容量及热膨胀系数等烧绿石的静态性质,并给出了各个量的合理取值。结果表明,计算得到的各个静态性质参数与实验结果符合得很好。因此,本论文建立的势函数模型可较为准确地描述烧绿石体系中各离子间的相互作用,并期望应用于烧绿石低能离位碰撞及辐照损伤等动力学方面的研究。其次,研究了不同阳离子半径对烧绿石A2B2O7静态性能的影响,系统地计算分析了25种烧绿石的结构、弹性和热学性能。结果表明:烧绿石的晶格常数随A、B位阳离子半径的增大呈线性增长趋势,且B位阳离子比A位阳离子对晶格常数的影响略为显著;弹性模量随A、B位阳离子半径的增大呈现略微下降的趋势,B位阳离子半径对弹性模量的影响大于A位阳离子;热容量与热膨胀系数随A、B位阳离子半径的变化并不显著。然而,Er2Ti2O7的等压热容量(CP)出现异常,若将Er元素置于钛酸盐烧绿石的A位,可能会对其部分热学性能产生较大的影响。在烧绿石Gd2Ce2O7和Sm2Ce2O7中,热容量和热膨胀系数呈现急剧下降趋势,故烧绿石B位为Ce元素时,可能会对铈酸盐烧绿石中辐照损伤的退火效应有一定的影响。由于Ce和Pu在离子半径和价态变化等方面的相似性,通常采用无放射性的Ce代替有放射性的Pu进行高放废物的模拟固化研究。因此,若将Pu固化于烧绿石中的B位时,可能会对其热学性能产生较大影响,故固化基材的选择应将热学性能的改变作为重要考虑的因素。再次,运用分子动力学方法测定了在一系列烧绿石中低能离子与固体的相互作用及化学成分对其影响,得出了Gd2Zr2O7烧绿石中各类原子Gd、Zr、O48f和O8b沿80多个不等价晶向的离位阈能(Ed)轮廓图,共测定了320多个方向的Ed值。研究结果表明,Gd2Zr2O7中各类原子的Ed值均表现为各向异性,其中Zr原子的Ed值各向异性程度最高,而O8b的Ed值各向异性程度最低。基于测定的Ed最小值,本文推荐选取的Gd2Zr2O7中Gd、Zr和O的Ed值分别为56 eV,94 eV和25 eV。此外,本文研究了化学成分对10K温度下烧绿石中各类原子低能离位碰撞事例的影响,具体研究了阳离子半径对烧绿石A2B2O7(其中A位阳离子从Lu3+到La3+,B位阳离子从Ti4+到Ce4+)中各类原子沿[100]、[110]和[111]三个主要晶向离位阈能(Ed)的影响。研究结果表明,Ed的大小强烈依赖于原子类型、原子质量、入射晶向和晶格位置;低能离位碰撞后产生的缺陷包括:阳离子反位缺陷,阳离子弗仑克尔缺陷,阴离子弗仑克尔缺陷,各种不同的空位和填隙。然而,烧绿石中Ce的掺入导致了阴、阳离子离位阈能Ed的突变和一种不寻常的反位缺陷的形成,进而可能会影响其辐照效应。模拟得到的Ed值为多尺度的蒙特卡洛模拟提供了重要的输入参数。另外,这部分工作还揭示了材料的离位阈能Ed与其抗非晶化能力之间的关系:Ed的值越小,越容易发生有序-无序转变,临界非晶化剂量越高,临界非晶化温度越低,抗辐照能力越强。最后,对烧绿石的位移级联和辐照损伤进行了初步评估。采用分子动力学模拟研究了Gd2Zr2O7烧绿石中选取不同入射方向和不同初始能量的初级碰撞原子(PKA)对级联碰撞损伤的影响。结果表明,当PKA以一定能量沿不同方向入射时,位移级联所产生的辐照损伤程度差异很大,材料的抗辐照能力呈现出各向异性特性。选取不同初始动能的PKA沿特定方向入射时,级联碰撞所产生的损伤程度也各不相同:随PKA入射能量的增加,最终的产生缺陷数目增多,损伤半径增大,且缺陷重组率显著降低。通过对Gd2Zr2O7烧绿石中掺入不同比例Ce元素后辐照损伤的分子动力学模拟,结果表明随着掺Ce比例的增加,材料的抗辐照能力变化显著,且Ce元素掺入A位和B位对材料的抗辐照性能的影响不同。