【摘 要】
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随着能源短缺问题和环境污染问题的日益加剧,探索可持续发展的绿色清洁能源及其相关的储存/转换装置是目前解决上述问题的重要手段。其中,锌-空气电池（ZABs）凭借着其价格低廉、储量丰富、比能量高等优势迅速成为了当前新能源电池领域的研究热点。但是ZABs其缓慢的阴极的氧还原/析出反应（ORR/OER）动力学过程是阻碍其进一步发展的重要原因,因此目前主要的挑战是开发高性能的双功能催化剂来解决这一问题。贵金
【基金项目】
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国家自然科学基金（21972017）； 上海市科委“科技创新行动计划”港澳台科技合作项目（19160760600）； “中央高校基本科研业务费专项资金”（2232022D-18）和（22YF1400700）；
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随着能源短缺问题和环境污染问题的日益加剧,探索可持续发展的绿色清洁能源及其相关的储存/转换装置是目前解决上述问题的重要手段。其中,锌-空气电池（ZABs）凭借着其价格低廉、储量丰富、比能量高等优势迅速成为了当前新能源电池领域的研究热点。但是ZABs其缓慢的阴极的氧还原/析出反应（ORR/OER）动力学过程是阻碍其进一步发展的重要原因,因此目前主要的挑战是开发高性能的双功能催化剂来解决这一问题。贵金属催化剂虽然有着不错的氧催化性能,但是其成本高昂且往往表现为单一的催化性能不能满足实际的需求。因此探索稳定高效且成本低廉的过渡金属催化剂已成为研究的热点。本论文主要内容与成果如下:（1）本学位论文以泡沫镍（Ni foam,NF）为基底,MnO2纳米管为骨架,采用水热自组装工艺制备了具有三维互穿网络结构的过渡金属氧化物复合碳纳米管自支撑电极（NiCo2O4@MnO2/CNTs-Ni foam）;其中,NF作为自支撑电极基点可为MnO2的自组装提供生长位点,避免MnO2的团聚,形成NF-MnO2异质结结构;随MnO2纳米管衍生出的超薄NiCo2O4纳米片,形成了独特的三维互穿网络结构,有效改善了电催化反应的热力学环境;相关物理表征及电化学测试结果表明:NiCo2O4@MnO2/CNTs-Ni foam自支撑电极表现出优异的氧催化性能,OER的过电势Ej=10仅为280 m V,且ORR反应过程主要为4电子转移。除此之外,NF的引入还使得Mn3+（活性中心）的含量增加。（2）将NiCo2O4/MnO2-CNTs催化剂电极以NiCo2O4@MnO2/CNTs-Ni foam自支撑电极作为空气阴极分别应用在传统平面锌空气电池、柔性锌空气电池和自支撑粉末一体化锌空气电池来探究该氧电催化剂的实际应用前景。研究表明自支撑粉末一体化电极相比于传统的粉末催化剂电极大大提高了电池的充放电稳定性;充放电电流密度为5m A cm-2时,可稳定循环160 h以上,0.81 V下峰值功率226 m W cm-2,高于商业催化剂Pt/C-Ru O2;在一定程度上展现了NiCo2O4@MnO2/CNTs-Ni foam自支撑电极在锌-空气电池器件中的应用潜力。（3）将上述的过渡金属氧化物复合碳纳米管自支撑电极进一步进行S原子原位掺杂,探究不同S含量掺杂对于过渡金属氧化物的影响。结果表明硫化剂为0.2g时,自支撑电极表面形成带片状的纳米球,表现出优于纯金属氧化物自支撑电极的氧催化活性,OER的过电势Ej=10仅为177 m V。特别是,硫元素的掺杂使得自支撑和催化剂中M-O键含量减少,进一步验证了更多的氧空穴的形成。
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