【摘 要】
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随着科技进步,社会工业化城镇化程度的提高,工农业生产过程中导致的重金属污染与农药滥用现象愈加严重,严重威胁生态环境的可持续发展和人体健康。如何有效修复重金属和农药残留所造成的复合污染成为环境领域值得关注的重要问题。当前,已发展了多种技术如高级氧化、膜分离、吸附等手段去除和修复单一重金属或者农药残留的污染。本论文选择了经济、绿色、方便的吸附技术应用于重金属铬Cr(Ⅵ)和农药吡虫啉(IMI)复合污染的
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随着科技进步,社会工业化城镇化程度的提高,工农业生产过程中导致的重金属污染与农药滥用现象愈加严重,严重威胁生态环境的可持续发展和人体健康。如何有效修复重金属和农药残留所造成的复合污染成为环境领域值得关注的重要问题。当前,已发展了多种技术如高级氧化、膜分离、吸附等手段去除和修复单一重金属或者农药残留的污染。本论文选择了经济、绿色、方便的吸附技术应用于重金属铬Cr(Ⅵ)和农药吡虫啉(IMI)复合污染的修复研究。采用金属有机框架材料MIL-100(Fe)和具有还原性能的二茂铁(Fc)作为材料,首次制备了Fc修饰的MIL-100(Fe)(Fc-MIL100(Fe))作为吸附剂。其中,MIL-100(Fe)具有优异的比表面积、高孔隙率且拥有大量的吸附位点。Fc作为典型的过镀金属有机金属化合物之一,将其用于修饰配体能够提高材料的稳定性,优化材料的氧化还原性能。将Fc-MIL-100(Fe)应用于六价铬和吡虫啉的同时去除和修复研究,通过批量吸附实验,证实该材料对单一或者复合的Cr(Ⅵ)和IMI具有优异的去除效率,并且Fc-MIL-100(Fe)将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)。通过动力学和热力学模型,深入研究了复合材料对Cr(Ⅵ)和IMI的去除机理。最后通过模拟土壤实验,探讨了复合材料在水体土壤环境中对Cr(Ⅵ)和IMI的实际修复应用。具体研究内容如下:(1)成功合成了新型复合材料Fc-MIL-100(Fe)并将其负载于碳布上,有利于复合材料的回收和重复利用。通过SEM表征复合材料的形貌和微观组成,并采用XRD、FTIR、XPS表征材料的结构和元素成分,证明Fc-MIL-100(Fe)材料的晶体结构完整,元素分布合理,其外表面富有官能团如羟基、羧基等,进一步提高了材料的吸附性能。探讨了不同原料配比下Fc-MIL-100(Fe)的吸附性能和微观结构,当前驱盐Fe(NO3)3.9H2O与Fc以10:1配比时制备出的Fc2-MIL-100(Fe)材料具有更大的比表面积和更优异的性能,能够有效吸附Cr(Ⅵ)与IMI,同时具有优异的还原性能将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)。(2)该复合材料Fc2-MIL-100(Fe)能够有效去除水中的单一Cr(Ⅵ)或IMI污染,也能够同时去除Cr(Ⅵ)与IMI复合污染。确定了最佳实验条件:材料投加量为30 mg,吸附时间为1440 min,温度为303 K,p H为6,对初始浓度分别为40 mg?L-1和20 mg?L-1的Cr(Ⅵ)与IMI混合污染15小时后的去除效率都在95%以上。并且对Cr(Ⅵ)和IMI的吸附过程的动力学和热力学进行研究,表明复合材料对于Cr(Ⅵ)的吸附以化学单层吸附为主,对于IMI的吸附以物理多层吸附为主。通过对材料吸附污染物后的FTIR和XPS分析表征得出对Cr(Ⅵ)的去除机理包括氢键作用,静电吸引与π-π键相互作用,对于IMI的去除机理主要为静电吸引与孔隙填充,这与动力学等温线模型相符。在经过5次吸附脱附循环之后,该材料对复合污染物仍能保持70%的去除效率。(3)不同水体环境下,去离子水环境中复合材料对Cr(Ⅵ)和IMI复合污染去除效率最高;在淋滤系统中,添加Fc2-MIL-100(Fe)材料后能够有效抑制复合污染在沙土中的迁移并发现土壤对IMI有优异吸附效果;水培实验中,通过植株叶绿素、干重湿重的变化以及植株内根茎叶各部位吸收铬和吡虫啉的含量比较,表明了在有复合材料处理下的情况下空心菜仍能够正常生长并且其吸收污染物的含量大幅度减少;在盆栽实验中,通过土壤的p H、氧化还原电位(Eh)、电导率(EC)变化以及鸡毛菜的叶绿素变化、株高根长、干重湿重和根茎叶中所含铬含量,证明了复合材料能够有效减少土壤中Cr污染对土壤本身与植株的影响。
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