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钽钪酸铅(Pb(Sc0.5Ta0.5)O3,简称PST)陶瓷因具有居里温度接近室温、高的介电常数、低的介电损耗和良好的热释电性能等优点成为非制冷红外焦平面阵列(UFPA)介电模式工作的重要的热释电候选材料之一。但PST陶瓷烧结温度高(～1560℃),有序-无序结构调控工艺复杂。另外,随着UFPA集成化和小型化程度越来越高,需要制备较细晶粒的PST陶瓷以满足减薄的要求,此时材料性能与晶粒尺寸之间的关系成为极其重要的研究内容。总体而言,目前国内外对于PST热释电陶瓷的研究还缺乏一定的深度,对于其介电模式工作原理的理解还不够透彻,阻碍了PST热释电陶瓷材料的应用和发展。
本论文针对目前PST陶瓷研究中存在的一些基本问题,通过组分设计、制备工艺和物理机制的研究,揭示了PST陶瓷的组分-工艺-结构-性能之间的相互关系,并获得了热释电性能优异的PST陶瓷材料,为我国研制具有自主知识产权的非制冷红外焦平面器件奠定材料基础。
采用两步法合成单相PST粉体,热压烧结工艺制备了高致密度(～99％)、细晶粒(1～3μm)的PST陶瓷。通过添加过量的PbO成功抑制PST陶瓷中焦绿石相的形成,有效提高了PST陶瓷的介电常数峰值和热释电系数峰值。当PbO过量度为5 wt%时,PST陶瓷具有最大的热释电探测率优值15×10～pa-1/2。
首次制备出了具有复合钙钛矿结构的(1-x)Pb(Ta0.5Sc0.5)03-(x)PbHfO3(PSTH(x),x=0～0.20)陶瓷。研究结果表明:当x值较低(x＜0.10)时,PSTH(x)陶瓷存在有序-无序的可变结构;当x值增大时,PSTH(x)陶瓷变为完全无序的结构。当x=0.15时,PSTH(x)陶瓷的晶格畸变最大,同时具有最大的介电常数峰值(21000)和热释电系数峰值(615×10-8C/cm2K)。通过研究PSTH(x)陶瓷在不同偏场下的介电常数和不同温度下电滞回线的演变规律,揭示了该材料的相变特性与组分的依赖关系,发现当x=0时,PSTH(x)为一级铁电相变;当x=0.10时,PSTH(x)为二级铁电相变。
首次采用两步法烧结(T1,T2)工艺获得了微结构可控的致密PST陶瓷。系统研究了晶粒尺寸与介电性能和热释电性能之间的关系,并揭示了晶粒尺寸对其性能的影响规律。当T1=1200℃,T2=1100℃时,可获得平均晶粒尺寸～1μm,有序度高达0.91的PST陶瓷,当偏置电场为700 V/mm时,其热释电探测率优值因子达到73×10-5Pa-1/2,为目前文献报道中最高。PST陶瓷在较小的晶粒尺寸下仍然具有优良的热释电性能,可以满足灵敏度高和像元数更多的新一代非制冷红外焦平面的需要。
通过静态法和准静态法研究了PST陶瓷的热释电探测物理机制,结果表明:高电场下,场致热释电系数对总热释电系数贡献最大;低电场下,本征热释电系数对总热释电系数起主导作用。