【摘 要】
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挥发性有机物（VOCs）带来的环境污染问题日益严重,在国内外受到了广泛地关注。催化燃烧被认为是消除VOCs最具前景的技术之一,高效的催化剂是该项技术的核心。由于贵金属催化剂具有活性高、热稳定性高的特点,因此是VOCs催化燃烧领域中使用最广泛的催化剂,然而由于目前贵金属价格的不断攀升以及贵金属在自然界中有限的丰度,严重地限制了贵金属催化剂在VOCs消除领域的广泛使用。进一步提升贵金属催化剂活性、降低
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挥发性有机物（VOCs）带来的环境污染问题日益严重,在国内外受到了广泛地关注。催化燃烧被认为是消除VOCs最具前景的技术之一,高效的催化剂是该项技术的核心。由于贵金属催化剂具有活性高、热稳定性高的特点,因此是VOCs催化燃烧领域中使用最广泛的催化剂,然而由于目前贵金属价格的不断攀升以及贵金属在自然界中有限的丰度,严重地限制了贵金属催化剂在VOCs消除领域的广泛使用。进一步提升贵金属催化剂活性、降低贵金属的含量是解决该问题的有效途径。VOCs的来源广泛、种类繁多,其中饱和烷烃如丙烷因其具有稳定的结构被认为是非常难以消除的一类VOCs,因此丙烷常被用作开发高性能VOCs催化燃烧催化剂的模型反应物。为了进一步提升Pt催化剂的催化性能,本文采用固体超强酸载体(SO42-/ZrO2)负载Pt催化剂并考察催化剂对丙烷氧化反应的性能,主要合成了Pt-SO42-/ZrO2以及WO3改性的Pt-SO42-/ZrO2催化剂,通过BET、XRD、Raman、NH3-TPD、H2-TPR、XPS和动力学等表征分析催化剂的结构、组成以及催化剂上丙烷催化氧化的反应机理,深入研究Pt基催化剂对丙烷氧化路径的影响以及提高催化剂抗水性的方法。本论文具体工作如下:1、硫酸盐基团对Pt-SO42-/ZrO2催化剂上丙烷燃烧的促进作用在Pt/ZrO2催化剂中引入SO42-能显著提高催化剂对丙烷完全氧化反应的活性。200 oC下,Pt-5SO42-/ZrO2催化剂的转换频率（TOF）为0.56 s-1,比Pt/ZrO2催化剂的TOF(0.020 s-1)高出25倍。Pt~0物种和超强酸位点对丙烷活化都非常关键,尤其是超强酸位点对C-C键的活化起到非常重要的作用。Pt-SO42-/ZrO2催化剂中Pt物种和超强酸位点的协同催化作用是该催化剂表现出优异催化活性的原因。然而,过量的SO42-会减少活性位点的暴露,因此只有引入适量SO42-的Pt-SO42-/ZrO2催化剂才会表现出最高的丙烷氧化活性(当SO42-的含量为0.05 mmol/g时,催化剂具有最高的活性)。动力学数据表明,不同SO42-含量的Pt/ZrO2催化剂的催化行为存在显著差异,进一步证实了SO42-含量对Pt/ZrO2催化剂的协同催化作用有显著影响。2、助剂WO3对Pt-SO42-/ZrO2催化剂丙烷氧化反应抗水性能影响研究采用浸渍法制备了WO3改性的Pt-SO42-/ZrO2催化剂(Pt-W/SO42-/ZrO2),该系列催化剂的抗水性能相比于Pt-SO42-/ZrO2、Pt/ZrO2催化剂有很大的提升。而且,WO3的含量也显著影响催化剂的抗水性,其中WO3的含量为3 wt.%的Pt-3W/SO42-/ZrO2催化剂在5%水汽条件下表现出了最稳定的丙烷氧化活性。根据XRD、CO-IR、NH3-TPD、CO化学吸附等表征结果可知,WO3的添加影响了催化剂表面酸性以及Pt~0物种的形成。此外,在5%水汽条件下的动力学测试结果显示,与Pt-SO42-/ZrO2、Pt/ZrO2催化剂相比,Pt-3W/SO42-/ZrO2表现出了最低的活化能(Ea=80.8±3.1 k J·mol-1),表明WO3的引入可能导致水汽存在条件下丙烷在催化剂表面的氧化反应路径发生了变化,从而提高了催化剂的抗水性。
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