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三唑类富氮含能化合物由于其分子结构具有N=N键、C=N键,分子结构稳定,高生成热、燃烧产物环保等优点,已引起了国内外学者的广泛重视。通过致爆基团的功能化,可使其性能得到进一步提升。本论文主要介绍了两种三唑类富氮含能化合物1-三硝甲基-3-硝基-1,2,4-三唑（TNMNT）和2-甲基-4,5-二硝基-1,2,3-三唑-1-氧化物（DNMTO）的合成及其性能,具体工作如下:（1）基于密度泛函理论使用Gaussian09软件,在B3PW91/6-31G**水平下对TNMNT与DNMTO的密度与生成焓进行理论预测;依据等键反应计算得到二者的固相生成焓预测值分别为259.3 k J/mol、321.56 k J/mol;运用K-J方程对分子爆轰性能进行预测,计算所得TNMNT的理论密度、理论爆速、理论爆压分别为1.925 g/cm~3、8994 m/s、37.3 GPa,结果表明三硝甲基基团的存在导致分子爆轰性能优良;计算得DNMTO的理论密度、理论爆速、理论爆压分别为1.793 g/cm~3、8889 m/s、34.9 GPa,结果表明其密度偏低,但由于配位氧的存在爆轰性能并未受到影响。并对二者的键离解能及撞击感度进行了预测,结果显示二者的热稳定性及撞击感度较优,表明化合物的安全性能较好。（2）以3-硝基-1,2,4-三唑为原料,KBr为催化剂,经氯丙酮取代反应制备出1-丙酮基-3-硝基-1,2,4-三唑（ANT）,优化反应条件:反应溶剂DMF,在70℃的反应温度下反应3 h,n（NT）:n（氯丙酮）=1:4,产物得率达到了38%;随后经硝化反应制备目标产物TNMNT,确定最优反应条件:反应温度25℃,反应时间36 h,V（HNO3）:V（浓硫酸）=1:3,产物得率达到了43%。结果表明以低毒氯丙酮替代原有使用的溴丙酮,更加低毒无害,提高了实验安全性,改善取代反应条件,以高沸点溶剂DMF替代原有丙酮的反应体系,并提高反应温度,将取代反应时间大幅缩短为3 h,酸比率高会对硝化反应产生正向影响,缩短硝化反应时间;研究了其反应机理,采用红外光谱、核磁等方法对其进行了表征,确定为目标产物;采用溶剂挥发法得到TNMNT单晶,发现其为单斜晶系晶体结构,属于P 21/c的空间群,结果表明由于分子间氢键作用,其晶体密度为1.927 g/cm~3,符合能量密度较高的要求。（3）以乙二醛为原料,与盐酸羟胺和甲基肼进行缩合肟化反应,不经过任何处理直接加到硫酸铜-吡啶-水催化系统中,环化合成2-甲基-1,2,3-三唑-1-氧化物（MTO）,优化反应条件:n（乙二醛）:n（盐酸羟胺）:n（甲基肼）=1:1:1（0.04 mol）,碳酸钠用量为2.23 g（0.021 mol）,硫酸铜用量为40 g,在100℃的反应温度下进行0.5 h的反应,产物得率为21%;随后经硝化反应制备出目标产物DNMTO,确定最优反应条件:在100℃的反应温度下反应0.5 h,V（HNO3）:V（浓硫酸）=1:3,产物得率达到了80%。结果表明一锅法合成中间体MTO简化了实验步骤,在萃取过程引入脉冲超声液液萃取法提高了产物得率,表明该方法能有效提高含能化合物的萃取效率;研究了其反应机理,并运用红外光谱、元素分析等方法对其进行表征,确定为目标产物;利用溶剂挥发法得到DNMTO单晶,发现其为正交晶系晶体结构,属于P/bac的空间群,其晶体密度为1.729 g/cm~3与预测理论密度基本一致。（4）根据GJB772A-97中所述,利用特性落高法和爆炸概率法对合成化合物的机械感度进行测定。TNMNT的特性落高H50为21.3 cm,摩擦感度爆炸概率为56%,结果表明三硝甲基的存在导致TNMNT分子机械感度较高,但由于三唑母环的存在与其它分子结构相比,对机械感度有一定影响,二者结合有互补作用;测试TNMNT热性能,熔点为100.5℃,分解峰温为164.6℃,根据不同升温速率下所测分解峰温及相应公式,算得其平均活化能为104.44 k J/mol,指前因子A=1.36×1012min-1,结果表明与原料3-硝基-1,2,4-三唑比较,三硝基甲基的引入导致化合物的熔点降低,其能量虽较高但其热稳定性比C-硝基弱;测得DNMTO的特性落高H50为53 cm,摩擦感度爆炸概率为12%,结果表明分子中存在甲基这类抑爆基团,分子结构稳定且对称性强,导致其与TNMNT相比机械感度较为钝感;测试DNMTO热性能,熔点为130.5℃,分解峰温为245℃,算得其平均活化能为208.8 k J/mol,指前因子A=1.34×1021min-1,结果表明甲基的引入能降低化合物熔点,分子结构对称导致化合物热性能优良。