钙钛矿薄膜表面钝化效应的定量研究

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钙钛矿太阳能电池已然成为光伏研究领域的焦点,现今单结钙钛矿光伏器件世界最高认证功率转换效率为25.7%。由于短路电流密度与填充因子已接近理论计算极限,开路电压成为提升钙钛矿光伏器件效率的关键。表面缺陷钝化通过分子键合在优化钙钛矿太阳能电池性能,特别是开路电压方面起到重要作用。然而,目前基于钙钛矿表面钝化的研究聚焦于微观机制和器件性能方面。从宏观角度分析,表面缺陷与钝化剂分子的键合过程及缺陷覆盖率的量化问题尚待探究。因此,本论文针对这一问题开展钙钛矿薄膜表面缺陷钝化效应的定量研究。本文研究工作通过双源共蒸法制备高质量MAPb I3薄膜,解决荧光均匀性问题,并选用不同浓度的三辛基氧化膦(TOPO)做表面钝化处理;通过载流子动力学全局拟合分析,利用表面复合速度(SRV)定量分析表面缺陷的非辐射复合影响;根据钝化剂分子与表面缺陷结合机制,引入并推导适配的朗缪尔吸附模型,并以SRV为桥梁与载流子动力学建立关联。此外,本文工作延伸表面缺陷定量研究方法至钙钛矿光伏器件,探究表面钝化对器件性能影响,经浓度为20 mg/m L TOPO钝化的MAPb I3钙钛矿太阳能电池功率转换效率达到20.04%,开路电压提升了50.28 m V。本文工作通过电荷传输、缺陷态密度、准费米能级等方面分析,研究其性能提升底层机制。结果表明,TOPO有效地降低MAPb I3光伏器件缺陷态密度和电荷传输损失,增强内建电场和准费米能级分裂程度。本论文的工作补充了钙钛矿表面钝化研究领域的键合过程机制,提出表面钝化效应定量研究方法,这对钙钛矿表面钝化领域的发展提供可靠的途径,为高效钙钛矿太阳能电池的发展提供重要理论支撑。
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