【摘 要】
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光催化反应被认为是解决目前能源危机一种有效的途径,而半导体光催化技术的重点是开发出具有优良光催化活性和可重复使用性的光催化剂。近年来,g-C3N4这种无毒无金属的光催化剂因其独特的电子结构、优良的化学稳定性和丰富的资源储备而引发了全世界的广泛关注。但是,相邻CN层之间的弱范德华力导致光生电子和空穴的快速复合等因素会对它的光催化活性产生负面影响。所以为了提高g-C3N4的应用潜力,本文做了如下探究:
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光催化反应被认为是解决目前能源危机一种有效的途径,而半导体光催化技术的重点是开发出具有优良光催化活性和可重复使用性的光催化剂。近年来,g-C3N4这种无毒无金属的光催化剂因其独特的电子结构、优良的化学稳定性和丰富的资源储备而引发了全世界的广泛关注。但是,相邻CN层之间的弱范德华力导致光生电子和空穴的快速复合等因素会对它的光催化活性产生负面影响。所以为了提高g-C3N4的应用潜力,本文做了如下探究:本文采用一种零维材料碳量子点（CDs）作为研究对象来修饰g-C3N4,与其他零维材料相比,碳量子点具有优异的电子传导和光学特性,无毒性和良好的生物相容性等优势,这将更有利于提高g-C3N4对光的利用率以及抑制电子和空穴的复合,进而提高其光催化性能。首先,通过简单的一步煅烧法合成了氮掺杂碳量子点修饰的g-C3N4（NCDs/CN）,并进一步探究了碳量子点最佳的引入比例。在最佳引入比例时,其光催化产氢活性是纯相g-C3N4的三倍以上。表征分析结果显示,碳量子点的修饰极大的提高了g-C3N4对光的利用范围,同时其能带结构也在引入碳量子点的过程中得到了调整。为了优化合成方法以及进一步提高g-C3N4光催化性能,本文采用超分子自组装的方式合成了直径较小的多孔管状g-C3N4（CN-NTs）,并且通过电位调控,采用了简单环保的静电自组装方式合成了氮和磷共同掺杂的碳量子点修饰改性的g-C3N4（NP-CDs/CN-NTs）。多孔管状的催化剂结构有利于提升其比表面积以及对光的折射率,双元素掺杂的碳量子点的引入有效抑制了电子-空穴的重组,使其禁带宽度变窄,光催化制氢性能可达0.6433 mmol g-1h-1,是块状g-C3N4的5倍以上。为了进一步提高电子转移效率,本文在上述基础上引入了SnO2纳米线,构建了一种新型的0D/1D/3D结构的光催化剂,通过范德华力的作用使SnO2纳米线和NP-CDs/CN-NTs结合生长,得到了NP-CDs/SnO2/g-C3N4这种多维材料组成的光催化剂。SnO2和NP-CDs/CN-NTs形成的异质结构有利于催化剂间电子的转移,碳量子点增强了其对光的响应能力,其光催化活制氢活性可达1.07mmol g-1h-1,与纯相的g-C3N4相比有了质的提升。
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