本文采用共沉淀法制备了铁锰脱硫剂活性组分,同时配入不同的金属氧化物助剂,制备了一系列适用于不同气氛组成合成气的羰基硫脱硫剂。在固定床反应器上对制备的复合金属氧化物脱硫剂进行了脱硫试验,考察了金属氧化物配比、脱硫工艺参数对脱硫剂脱除羰基硫效果的影响。试验结果表明：铁锰双组分脱硫剂中适合的铁锰比为4:1;较低的脱硫温度有利于脱硫剂脱硫精度的提高,但降低了脱硫剂的硫容；脱硫剂的脱硫效果随气体空速加大和羰基硫的浓度增加有所下降。此外,还研究了添加不同种类的金属氧化物脱硫剂的脱硫性能。在氢气和氮气气氛下,添加氧化锌的脱硫剂的硫容最高,穿透硫容达到26％；添加氧化镍的脱硫剂脱硫精度最好,在较高入口硫情况下,出口总硫可脱除至0.2 mg/m3以下。在CO和CO2存在的气氛下,添加氧化锌和氧化镍的脱硫剂脱硫效果变差。对稀土氧化物添加研究表明：在碳氧化物存在下,脱硫剂的脱硫效果有较大的改善,添加3％氧化铈的复合脱硫剂有较高的脱硫精度,其穿透硫容高于20％,出口羰基硫浓度可脱除低于0.15 mg/m3。 对铁锰铈脱硫剂气氛效应的研究表明,氢气含量增加有利于脱硫剂的硫容和脱硫精度的提高。在脱硫气体中加入CO、CO2和H2O对脱硫剂的脱硫效果起到抑制作用,硫化氢的存在对脱硫剂的硫容影响较小,脱硫剂可以同时脱除羰基硫和硫化氢。 采用XRD、BET、TPR、Mossbauer和FTIR等手段对铁锰铈复合脱硫剂制备、煅烧、脱硫和再生循环过程中的织构和结构变化进行了表征。研究发现,煅烧温度对脱硫剂比表面积、孔容和孔径有较大影响。煅烧温度高,脱硫剂比表面积和孔容减小,平均孔径增大,脱硫效率降低。通过对脱硫剂脱硫和再生循环过程中的比表面积、孔容和孔径分布的研究发现,脱硫剂脱硫后比表面积和孔容都有所下降,脱硫后脱硫剂孔有从大孔向小孔转变的趋势,再生后脱硫剂的比表面积下降,而孔容和平均孔径增加。 预还原温度对铁锰铈脱硫剂的脱硫性能有一定影响,预还原温度过高或过低均不利于脱硫剂的脱硫效果。脱硫剂中四氧化三铁含量多时有较好的脱硫效果,当脱硫剂中的四氧化三铁被还原为氧化亚铁时,会降低脱硫剂脱硫性能。 试验对铁锰铈脱硫剂脱除羰基硫的机理和脱硫动力学进行了研究。研究结果表明： 在氢气存在和不含氢气的情况下,脱硫剂脱除羰基硫的机理有所不同。同时,采用改良收缩核模型对铁锰铈脱硫剂进行了动力学行为研究,得到了不同气氛下的动力学参数。试验结果表明,氢气的存在降低了脱硫反应的活化能,使脱除羰基硫的反应更容易进行。