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当前环境污染日益严重,特别是水中的污染物对生物体的危害最大。水中污染物的去除包括生物法、化学法和物理法,其中物理法吸附法具有操作简单,去除效率高等优点。吸附法去除水中污染物的关键是制备比表面积大、富含大量官能团的多孔材料,而传统吸附剂在这两方面都不具备优势。MOF 作为一类高比表面积、富含大量官能团的多孔材料,在吸附领域具有其独特的优势。本论文选取水中典型的三种污染物Pb2+、罗丹明B(RhB)和盐酸四环素(TC)为目标污染物,研究了三个体系的MOF对水中污染物的去除性能。本文主要研究内容及研究结果如下所示:
(1)通过溶剂热法合成了MIL-125(Ti)及NH2-MIL-125(Ti),并对其进行SEM、XRD、FT-IR、BET分析,通过改变溶液pH值、吸附时间、吸附温度以及初始浓度研究吸附剂对Pb2+的吸附性能。吸附动力学研究表明MIL-125(Ti)和NH2-MIL-125(Ti)对Pb2+的吸附符合拟二级吸附动力学模型;吸附热力学研究表明MIL-125(Ti)和NH2-MIL-125(Ti)对Pb2+的吸附符合 Langmuir 吸附模型。MIL-125(Ti)对 Pb2+的最大吸附容量 Qm 为 207.04 mg/g , NH2-MIL-125(Ti)的Qm为247.52 mg/g。NH2-MIL-125(Ti)相比MIL-125(Ti)具有更高的稳定性,X射线衍射表明MIL-125(Ti)在水中浸泡12 h,结构完全发生改变,而NH2-MIL-125(Ti)在水中浸泡24 h也能保持其结构的稳定。
(2)采用溶剂热法合成了MIL-101(Fe),并对MIL-101(Fe)的微观结构进行表征,对合成的 MIL-101(Fe)进行 RhB 吸附实验和活化过硫酸盐(PS)催化降解实验。结果表明:①MIL-101(Fe)对RhB的最大吸附容量达到204.94 mg/g,吸附过程遵循拟二级吸附动力学模型和Langmuir等温吸附模型。②温度的升高有利于吸附过程,表明吸附过程是吸热过程。③MIL-101(Fe)对RhB具有类Fenton效应,可以活化PS催化降解RhB,表明MIL-101(Fe)是催化型吸附剂。
(3)以甲醇为溶剂,采用普通溶液法合成了ZIF-8和ZIF-8@ZIF-67,并研究了这两种MOF对TC的吸附性能。本实验研究了TC溶液pH值,ZIF-8和ZIF-8@ZIF-67投加量、吸附时间、TC初始溶度以及盐离子浓度对吸附性能的影响。研究表明,ZIF-8和ZIF-8@ZIF-67对TC的吸附符合拟二级吸附动力学模型和Freundlich等温吸附模型,温度的升高有利于TC的吸附。相同条件下,ZIF-8@ZIF-67具有更高的吸附容量,ZIF-8@ZIF-67的最大吸附为613.5 mg/g,几乎是ZIF-8的3倍(212 mg/g)。
(1)通过溶剂热法合成了MIL-125(Ti)及NH2-MIL-125(Ti),并对其进行SEM、XRD、FT-IR、BET分析,通过改变溶液pH值、吸附时间、吸附温度以及初始浓度研究吸附剂对Pb2+的吸附性能。吸附动力学研究表明MIL-125(Ti)和NH2-MIL-125(Ti)对Pb2+的吸附符合拟二级吸附动力学模型;吸附热力学研究表明MIL-125(Ti)和NH2-MIL-125(Ti)对Pb2+的吸附符合 Langmuir 吸附模型。MIL-125(Ti)对 Pb2+的最大吸附容量 Qm 为 207.04 mg/g , NH2-MIL-125(Ti)的Qm为247.52 mg/g。NH2-MIL-125(Ti)相比MIL-125(Ti)具有更高的稳定性,X射线衍射表明MIL-125(Ti)在水中浸泡12 h,结构完全发生改变,而NH2-MIL-125(Ti)在水中浸泡24 h也能保持其结构的稳定。
(2)采用溶剂热法合成了MIL-101(Fe),并对MIL-101(Fe)的微观结构进行表征,对合成的 MIL-101(Fe)进行 RhB 吸附实验和活化过硫酸盐(PS)催化降解实验。结果表明:①MIL-101(Fe)对RhB的最大吸附容量达到204.94 mg/g,吸附过程遵循拟二级吸附动力学模型和Langmuir等温吸附模型。②温度的升高有利于吸附过程,表明吸附过程是吸热过程。③MIL-101(Fe)对RhB具有类Fenton效应,可以活化PS催化降解RhB,表明MIL-101(Fe)是催化型吸附剂。
(3)以甲醇为溶剂,采用普通溶液法合成了ZIF-8和ZIF-8@ZIF-67,并研究了这两种MOF对TC的吸附性能。本实验研究了TC溶液pH值,ZIF-8和ZIF-8@ZIF-67投加量、吸附时间、TC初始溶度以及盐离子浓度对吸附性能的影响。研究表明,ZIF-8和ZIF-8@ZIF-67对TC的吸附符合拟二级吸附动力学模型和Freundlich等温吸附模型,温度的升高有利于TC的吸附。相同条件下,ZIF-8@ZIF-67具有更高的吸附容量,ZIF-8@ZIF-67的最大吸附为613.5 mg/g,几乎是ZIF-8的3倍(212 mg/g)。