微纳光学腔中光子—激子相互作用的研究

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光与物质的相互作用是导致光的吸收、自发辐射和受激辐射等光学过程的重要物理原因,相关研究既具有基础研究的意义,同时又有应用价值。在半导体系统中,光与物质的相互作用常常体现为光子与激子的耦合作用,分为弱耦合与强耦合。光子-激子强耦合导致极化子(polaritons)的产生,极化子作为一种杂化的元激发,既有光学模的色散性又有激子的非线性,在低阈值的激光器、全光逻辑器件以及量子信息的存储等方面有着重要的应用前景;光子-激子弱耦合作用则影响激子的光吸收和光辐射,增强激子辐射和发光,提高激子器件的量子产率,从而在微纳光源、太阳能电池、光探测器等方面具有潜在的应用。本论文从实验和理论两个方面系统地研究了微纳光学腔结构中光子-激子的强耦合与弱耦合效应,具体内容如下:第一,通过构造有机半导体掺杂的光栅微腔复合结构,实现了激子、表面等离激元和光学腔模式之间的强耦合效应,证实了多模极化子的产生,同时揭示了这些极化子模式的杂化特性。在该研究中,我们将有机半导体(J-aggregates)薄膜置于银光栅和银薄膜之间,构造出光栅微腔复合结构。通过调整有机半导体的厚度,可以调节FP腔模式的能量,使之接近有机半导体中激子的能量,从而实现FP腔模式与激子的强耦合,产生两个几乎无色散的极化子模式。随着入射角度的增加,色散的表面等离激元会先后与这两个极化子模式相互作用,最终产生三个色散的极化子模式。进一步地,我们利用耦合谐振子模型,根据实验测量的角度分辨反射谱计算反推出极化子模式中各组成成分的比例。研究发现,所有的极化子模式都是由表面等离激元、FP腔模式和激子之间强耦合产生的,因而每个极化子模式都是由色散的光成分、非色散的光成分和物质成分组成的。这个工作为多模式光子-激子强耦合方面的研究提供了思路,在研制多模式极化子器件方面有潜在应用。第二,利用覆盖有机半导体的准周期光子晶体,在开放式的光学微腔中实现了多模式光子-激子强耦合。在此工作中,我们将有机半导体与准周期光子晶体相结合,在实验和计算上,都实现了多个光学模式与激子的强耦合。将有机半导体薄膜通过甩膜的方法覆盖在准周期光子晶体表面,激子可以与准周期光子晶体中的多种光学模式发生有效的强耦合,产生多个极化子模式。利用带虚部的哈密顿量和耦合谐振子方程,我们分析了实验测得的极化子模式中的成分。计算发现,每个极化子模式不仅继承了光学模式和激子的色散性质,也继承了其衰减性质。除此之外,在我们这个系统中,有机半导体是直接覆盖在样品上的,因此准周期光子晶体的制备过程不会破坏激子的性质。相关研究为提高激子利用效率提出了一种解决方案,在研制多模式光探测器、高集成极化子器件等方面具有潜在的应用。第三,利用偏振光,在掺杂有机半导体的金属纳米结构中实现了对光子-激子强耦合效应的动态调控。具体地,我们利用含有有机半导体的二维金属小孔阵列,在实验上实现了偏振调控的表面等离激元-激子强耦合。在这个系统中,激子和偏振可调的等离激元相互作用,产生了偏振可调的极化子模式。当入射光为横电模式时,随着入射光角度的增加,极化子模式从低能量向高能量色散;当入射光为横磁模式时,随着入射光角度的增加,极化子模式从高能量向低能量色散。因此,对于不同的偏振光,我们可以得到群速度不同的极化子模式。利用这种结构,改变入射光的偏振,我们就可以激发能量传播方向相反的极化子模式。利用耦合谐振子方程,我们求解了这些极化子模式中各成分的比例,计算发现,每个极化子模式的色散方向都是由表面等离激元的色散方向决定的。这个工作为调控光子-激子强耦合提供了一个新的自由度,对可调极化子器件的研究有一定的启发。第四,提出了实现多模电磁感应透明超构材料的新方法,实验实现了双模电磁感应透明超构材料,并利用电磁感应透明超构材料增强了光子-激子弱耦合。我们首先在理论上提出了一种设计双模电磁感应透明超构材料的方法,即将“亮原子”、“暗原子”和“准暗原子”组合在一起构成超构材料。根据这个思路,我们设计出相应的超构材料,并在太赫兹波段进行了实验验证。在透射谱上,我们得到了两个透明窗口,对应双模电磁感应透明现象,并且在时域谱上观察到了两个延迟的波包。通过理论反推,计算得到此时超构材料中的有效群折射率可以达到上百,实现了慢光效应。通过改变入射光的角度,我们发现两个电磁感应透明模式可以一直稳定存在。这个工作为模拟双模电磁感应透明提供了一种设计方法,在太赫兹器件的小型化和集成化方面有潜在应用。另一方面,我们设计了光频的电磁感应透明超构材料,并将有机半导体掺入到超构材料中。计算发现,电磁感应透明超构材料可以增强光子-激子的弱耦合,从而增强激子的荧光,降低激发荧光所需要的激光阈值。这为增强光子-激子弱耦合提供了一个思路,在增强荧光辐射、实现低阈值微纳光源器件方面有一定的应用前景。综上所述,我们从实验和理论两方面研究了几种掺杂有机半导体的微纳光学腔结构中光子-激子的强耦合与弱耦合效应。一方面,通过构造有机半导体掺杂的光栅微腔复合结构,实现了激子、表面等离激元和光学腔模式三者之间的杂化强耦合,成功地获得了多个极化子模式;为了有效地保持激子的性能,我们利用覆盖有机半导体的准周期光子晶体,在开放式光学微腔中实现了高效率的多模式光子-激子强耦合;进一步地,在掺杂有机半导体的金属微结构中实现了偏振调控的光子-激子强耦合,给出了动态调控光子-激子强耦合的新思路。另一方面,我们提出了实现多模电磁感应透明超构材料的新方法,实验实现了双模电磁感应透明超构材料,并利用电磁感应透明超构材料增强了光子-激子弱耦合效应。这些研究结果发展了超构材料体系,加深了人们对光子-激子相互作用和极化子的认识和理解,成功地实现了多模极化子,给出了动态调控光子-激子强耦合的新手段,为开发多模式极化子激光器以及研制基于极化子的新型光电器件提供了新的科学思路。
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