【摘 要】
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锂离子电池硅负极具有电极电位低(<0.5 V)、理论比容量高(4200 m Ah g-1)及储量丰富等优势。但是,在硅锂合金化反应过程中,硅在高度嵌锂状态下会发生体积膨胀效应(高达300%),易引起硅材料的结构粉碎粉化,进而影响活性材料与集流体发生脱离,严重影响其循环性能、库伦效率及其他电化学性能。为此,本论文运用低温熔盐法,实现了硅氧化物材料在低温下还原为纳米硅材料,并结合溶胶-凝胶法制备出球形
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锂离子电池硅负极具有电极电位低(<0.5 V)、理论比容量高(4200 m Ah g-1)及储量丰富等优势。但是,在硅锂合金化反应过程中,硅在高度嵌锂状态下会发生体积膨胀效应(高达300%),易引起硅材料的结构粉碎粉化,进而影响活性材料与集流体发生脱离,严重影响其循环性能、库伦效率及其他电化学性能。为此,本论文运用低温熔盐法,实现了硅氧化物材料在低温下还原为纳米硅材料,并结合溶胶-凝胶法制备出球形纳米多孔空心硅(NPH-Si)材料;同时,运用原位聚合法将多巴胺在空心硅表面进行包覆,实现球形碳包覆空心硅(H-Si@C)复合材料的可控制备;此外,利用材料自身组成特性完成对壳层结构的设计,实现“蜂窝状”空心硅/碳双连续(CPH-Si/C)复合负极材料的制备及性能分析。具体研究内容如下:1)通过低温熔盐法对空心二氧化硅进行还原,在220℃的温度下制备出空心硅材料,并结合溶胶-凝胶法制备出具有纳米多孔空心结构的硅材料。XRD、SEM等表征手段证实该材料有着良好的结晶性及完整的球形形貌;通过电化学测试,结果显示NPH-Si材料比商业硅有着更优的性能:在1 A g-1下经过300圈循环后,NPH-Si电极的比容量为1225 m Ah g-1,库伦效率达81.3%;在大电流密度3 A g-1下循环500圈后,可逆比容量仍保留有884 m Ah g-1;在电流密度分别为0.1 A g-1、1 A g-1、2 A g-1、3 A g-1和5 A g-1下进行倍率性能测试,当电流密度从5 A g-1跳转回0.1 A g-1时,其容量为2132 m Ah g-1,容量保持率高,表明NPH-Si材料有着良好的倍率性能。2)设计了具有核壳结构的空心硅@碳壳层(H-Si@C)的复合负极材料,通过原位聚合法利用多巴胺对空心硅材料进行表面包覆,再经过高温碳化后得到了H-Si@C复合材料,相关表征表明H-Si@C有着形貌均匀的核壳结构;相比于H-Si/G负极材料,H-Si@C电极材料有着更加优异的电化学性能:在电流密度为0.1 A g-1下,首次放电比容量高达2786.5 m Ah g-1,对应的首次库伦效率高达82.3%;在1 A g-1下循环500圈后,其放电比容量仍保持有1840 m Ah g-1的高容量;不同电流密度下的倍率性能测试也表明H-Si@C电极材料有着优异的倍率性能及稳定性。3)以聚苯乙烯纳米球为基体与氧基硅烷融合交联,利用氧基硅烷自身材料组成特性,提出了具有空心硅/碳(CPH-Si/C)双连续层结构复合负极材料的制备方法。相关表征显示CPH-Si/C材料表面分布着许多的空心孔,显示出独特的“蜂窝状”结构形貌。对其进行电化学性能测试,在0.1 A g-1下的初始放电比容量高达2621 m Ah g-1,对应的首圈库伦效率也高达83.2%;在2 A g-1下充放电循环500圈后,可逆比容量仍有1625 m Ah g-1;CPH-Si/C材料优异的电化学性能归因于精心设计的双连续碳层及赝电容对容量的贡献。
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