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人类社会的发展与能源密不可分,伴随着传统能源的消耗及其带来的环境污染问题,亟待寻求新型能源以替代对传统能源的依赖。氢能源具有高效无污染、能量密度高等特点已被确认为未来能源的潜在候选者。电解水是获取氢气的重要途径,目前工业应用中电解水主要面临电解槽阴极和阳极的高过电位,使电解水耗能高,效率低,因此研究和开发具有高催化活性和稳定性的电极材料以降低电催化水分解过程中的过电位具有重要意义。电极材料的催化活性主要受几何因素和能量因素的影响,因此本文从这两个因素出发,基于脱合金、退火处理以及水热合成的方法设计制备了过渡金属氧化物及其复合材料,以期获得催化活性高、稳定性好的电极材料,以降低电解水过程中的过电位,同时为复合电极材料设计制备提供参考。过渡金属氧化物由于其制备方法简单,成本低廉,并且具有丰富的氧化还原反应而被广泛应用于电催化水分解研究。本文首先通过快速凝固结合脱合金以及退火处理制备了尖晶石结构的AB2O4型双金属氧化物NiFe2O4、NiCo2O4和CoFe2O4,通过XRD、SEM、TEM、XPS等对电极的物相、微观结构和表面化学组成以及元素结合状态进行了分析,并通过线性扫描伏安、Tafel斜率、交流阻抗、循环伏安以及恒电流电解等方法测试了多孔电极的电催化水分解性能。结果显示,CoFe2O4具有最佳的电催化活性,在50 mA·cm-2电流密度下,析氢过电位为216mV,Tafel斜率为111.84 mV·dec-1,析氧过电位为351 mV,Tafel斜率为82.06mV·dec-1,同时其具有最高的交换电流密度和最低的表观活化能,说明其催化效率高。将其同时作为电解水的阴极和阳极材料,仅需要1.58 V即可获得10 mA·cm-2的电流密度,同时在10 mA·cm-2的电流密度下连续电解12 h,电压无明显衰减,表现出良好的电催化性能和优异的稳定性。与此同时,ABO4型双金属氧化物同样具有良好的电催化性能,因此以快速凝固结合脱合金以及退火处理制备了ABO4型双金属氧化物NiMoO4和CoMoO4,电催化结果显示,其催化活性均低于CoFe2O4,因此通过水热合成结合退火处理设计制备了以CoFe2O4为基体的CoFe2O4/NiMoO4和CoFe2O4/CoMoO4复合电极材料。SEM和TEM显示NiMoO4和CoMoO4以片状结构附着在CoFe2O4骨架结构上,其电催化性能显示,CoFe2O4/CoMoO4具有最佳的电催化活性,在50 mA·cm-2电流密度下,析氢过电位为193 mV,Tafel斜率为100.44 mV·dec-1,析氧过电位为319 mV,Tafel斜率为70.47 mV·dec-1,同时整体水分解仅需要1.55 V即可获得10 mA·cm-2的电流密度,同时在10 mA·cm-2的电流密度下连续电解12 h,电压仅变化11 mV,表现出良好的电催化性能和稳定性。在此基础上,通过水热法进一步复合还原氧化石墨烯(rGO)获得CoFe2O4/CoMoO4/rGO复合电极材料,XRD和Raman测试均印证rGO的存在,SEM和TEM显示rGO以褶皱状附着在CoFe2O4/CoMoO4骨架结构上,与基体表现出良好的相容性。电催化测试显示,在50 mA·cm-2的电流密度下析氢过电位为172 mV,Tafel斜率为99.36 mV·dec-1,析氧过电位为303 mV,Tafel斜率为69.22mV·dec-1,同时将其同时应用于电解水的阴极和阳极电极材料,仅需1.52 V即可获得10 mA·cm-2的电流密度,同时在10 mA·cm-2的电流密度下连续电解12 h,电压仅变化27 mV,表现出优异的电催化性能和良好的稳定性。