【摘 要】
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自20世纪90年代以来,如何控制和治理环境污染成为人类社会生存和可持续发展所面临的重大问题之一,因此,探寻一种新型无污染且高效便捷的解决方法将对未来产生深远意义。作为能够直接利用清洁无害的太阳能以及常温下即可发生反应的半导体光催化技术成为一种理想的水污染治理技术。然而在被人们发现的众多光催化剂中普遍存在对可见光吸收有限、光生载流子分离率低下等情况,这些问题限制了光催化技术的进一步发展。目前已经有能
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自20世纪90年代以来,如何控制和治理环境污染成为人类社会生存和可持续发展所面临的重大问题之一,因此,探寻一种新型无污染且高效便捷的解决方法将对未来产生深远意义。作为能够直接利用清洁无害的太阳能以及常温下即可发生反应的半导体光催化技术成为一种理想的水污染治理技术。然而在被人们发现的众多光催化剂中普遍存在对可见光吸收有限、光生载流子分离率低下等情况,这些问题限制了光催化技术的进一步发展。目前已经有能带结构改性和构建复合半导体两种方式来改善上述问题,其中构建复合半导体能够优化电子-空穴对的分离并实现对可见光区域的光响应,使半导体复合材料成为目前光催化技术研究最广泛的光催化剂。因此,本课题主要通过制备自然界储量丰富的铁基和银基半导体材料,选取不同半导体进行复合并在半导体接触界面构建异质结的方式,达到提高光催化降解效率的目的。论文中的具体研究内容分为以下三部分:（1）采用水热法制备α-FeOOH/β-AgVO3复合光催化剂,通过改变纳米α-FeOOH的加入量,得到了负载比例不同的α-FeOOH/β-AgVO3复合材料。对单一和复合材料进行了晶体结构、元素组成、原子价态、光学性能及微观形貌等一系列表征。光电化学测试说明在β-AgVO3表面成功负载微量α-FeOOH,增强了β-AgVO3对可见光的吸收,二者的良好界面接触为光催化降解反应提供了更多的反应活性位点,α-FeOOH/β-AgVO3有效地促进了电荷分离和光生载流子的传输并延长了载流子的寿命。光降解性能测试中,α-FeOOH/β-AgVO310%的降解效率最佳,氙灯光源辐照时间150min时,对罗丹明B的降解率达到了 82.3%,是单一 α-FeOOH降解效率的6.7倍和β-AgVO3的5.8倍。（2）通过简便的水热法合成了具有直接Z-scheme型异质结的α-FeOOH/CdS复合光催化剂,通过X光电子能谱（XPS）、透射电子显微镜（TEM）、光致发光光谱（PL）、X射线衍射（XRD）、傅里叶变换红外光谱（FI-IR）等多种表征手段对样品进行了从表面形态到内部结构的测试和分析,并根据Rietveld法对α-FeOOH/CdS进行结构精修计算,最终结果证明α-FeOOH/CdS不仅实现了 α-FeOOH对CdS表面修饰,而且二者之间有部分金属原子发生交换,引起α-FeOOH/CdS复合光催化剂的晶格间距发生改变。对一系列样品进行了光催化降解污染物和循环实验测试,结果表明,α-FeOOH/CdS 30%在汞灯下可对10 mg/L的罗丹明B降解率达到90%,光降解能力最佳,与对样品进行的UV-vis DRS测试以及精细结构精修表征中推测的结论一致,捕获剂实验进一步证实α-FeOOH和CdS之间构建了 Z-scheme异质结,使其降解能力提高。（3）采用光还原法将AgCl中的Ag+还原为Ag~0,同时将其成功负载于钛酸盐BaTiO3的表面,制备了具有高催化性能的三元复合型光催化剂BaTiO3/Ag/AgCl。利用XRD、场发射扫描电子显微镜（FE-SEM）、XPS、紫外-可见漫反射光谱（UV-vis DRS）和PL等对复合光催化剂的物相结构和形貌、元素价态、光学性能等进行了表征,通过在可见光下对比一系列复合光催化剂对降解罗丹明B溶液的降解率及降解速率来评价其光催化性能。结果表明,以AgNO3为银源,HCl为沉淀剂,得到AgCl并将其负载到 BaTiO3 表面,当 n（AgNO3）:n（BaTiO3）=20:100,光还原时间为 30 min时,所得到的20%BaTiO3/Ag/AgCl复合光催化剂光催化性能最佳,在可见光照射75 min后,对罗丹明B的降解率达到98.1%,捕获剂实验表明·O2-为主要活性物种,并且BaTiO3/Ag/AgCl之间以金属Ag作为传输介质,提高了光生载流子的分离率。
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