【摘 要】
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近年来,白光发光二极管（w-LEDs）作为新一代固态照明光源,由于具有高亮度、低功耗、长寿命、高耐久性和环保等优点,在照明系统中得到了广泛的应用。与传统的白炽灯相比,白光LED的寿命更长,且比大多数荧光灯的发光效率高得多。然而,商用的w-LED主要由蓝光LED芯片和黄光Y3Al5O12:Ce3+（YAG:Ce3+）荧光粉组成,由于缺少红光成分,导致显色指数（CRI＜80）低、相关色温（CCT=40
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近年来,白光发光二极管（w-LEDs）作为新一代固态照明光源,由于具有高亮度、低功耗、长寿命、高耐久性和环保等优点,在照明系统中得到了广泛的应用。与传统的白炽灯相比,白光LED的寿命更长,且比大多数荧光灯的发光效率高得多。然而,商用的w-LED主要由蓝光LED芯片和黄光Y3Al5O12:Ce3+（YAG:Ce3+）荧光粉组成,由于缺少红光成分,导致显色指数（CRI＜80）低、相关色温（CCT=4000～8000 K）高的缺点。在w-LED器件中加入红色发光荧光粉,是解决这一问题的有效方案。因此,寻找新型红色发光材料已成为实现w-LED应用的重要途径。Mn4+激活荧光粉是一类新型的非稀土荧光粉,近年来一直作为稀土离子激活氮化物或氧氮化物荧光粉的替代品,且因其独特的发光特性在各个领域的应用备受关注。除此之外,荧光粉基质的选择对提高荧光性能也起到关键的作用。铝酸盐和磷酸盐具有价格低廉、理化性能稳定、光热性能优良和光转换效率高的特点,可以通过传统的固相反应等简单途径合成。因此,本论文选用铝酸盐和磷酸盐为荧光粉的复合基质,详细的讨论了Mn4+激活铝磷酸盐荧光粉的结构和光致发光特性。本研究主要包括以下3个方面:（1）采用高温固相法制备了一系列新型深红色荧光粉CaAl12-mPmO19+m:0.0 1Mn4+,0.2Mg2+（m=0～0.15）,并对其晶体结构、发光性能和热稳定性进行了系统的研究。高价P5+用于替代发光基质CaAl12O19中的低价Al3+以提高荧光粉的光致发光量子产率（PLQY）。P5+的掺杂不改变荧光粉的晶体结构,发光强度和PLQY显著增强。光电流和荧光寿命分析表明,在荧光粉基质中形成了具有量子限域结构的电子陷阱,在缓冲光生电子方面起着关键的作用。因此,掺杂 P5+的 CaAl11.90P0.1O19.10:0.01Mn4+,0.2Mg2+荧光粉的 PLQY 从9.8%（未掺杂P5+）增加到70.2%,并基于晶体结构分析提出了 PLQY增强的机制。此外,荧光粉具有优异的热稳定性和色纯度（96.8%）。总的来说,这项工作为提高Mn4+激活发光材料的量子产率提供了量子限域效应的新见解和思路。（2）采用高温固相法合成了—系列基于电荷补偿策略的新型CaAl12-x-y（PO4）0.1O18.85:xMn4+,yMg2+红色荧光粉。所合成的荧光粉均为六方晶系结构,空间群为P63/mmc。Mn4+的最佳掺杂量为x=0.01,Mg2+的最佳掺杂量为 y=0.1。在 396 nm 光激发下,CaAl11.89（PO4）0.1O18.85:0.01Mn4+,0.1Mg2+荧光粉在654 nm处显示出最强的红光发射,此发射峰归属于Mn4+的2Eg→4A2g能级跃迁。通过共掺杂Mg2+电荷补偿剂显著提高了荧光粉的发光强度和荧光寿命,荧光粉的绝对量子产率为60%,荧光寿命为0.97 ms,色坐标位于深红色区域,色纯度高达97%。当温度升高至413 K时,荧光强度仍为初始强度的60%,表明该荧光粉具有出色的热稳定性。（3）通过高温固相法合成了一系列Mn4+掺杂和Mn4+/R+（R=Li,Na,K）共掺杂的CaAl11.9P0.1O19.1红色荧光粉,对其晶体结构、发光性能和热稳定性进行了详细的研究。在最佳波长396 nm激发下,所有荧光粉表现出强烈的红光发射,此发射峰归属于Mn4+的2Eg→4A2g能级跃迁。CaAl11.9-xP0.1O19.1:xMn4+荧光粉中的最佳Mn4+掺杂浓度为x=0.01,过多的掺杂剂会由于Mn4+离子之间的能量转移相互作用而导致浓度猝灭。碱金属电荷补偿离子Li+、Na+和K+与Mn4+共掺杂显著提高了 CaAl11.89P0.1O19.1:0.01Mn4+荧光粉的发光强度,其中Na+共掺杂的荧光粉发光强度最强,K+共掺杂的荧光粉具有最长的荧光寿命。由于电荷补偿离子R+的离子半径最接近基质中Ca2+的离子半径,因此R+更容易占据Ca2+的晶格位点。同时,R+可以消除Mn4+取代Al3+引起的正缺陷,从而使晶体保持电中性。此外,Ca0.9Al11.89P0.1O19.1:0.01Mn4+,0.1Na+荧光粉具有优异的色纯度（97.0%）和量子产率（60.7%）,表明该荧光粉在白光发光二极管方面具有潜在的应用前景。
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