区熔定向凝固Bi23In17Te60合金组织与热电性能

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wf136156491
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热电材料能够实现电能与热能之间的相互转换,可以有效利用废弃热量如汽车尾气废热、工业废热等进行发电,对解决能源与环境问题起到十分重要的作用。目前,热电材料ZT值较低,使得其器件工作效率太低,严重制约其工业应用。通过纳米结构化,产生量子效应,有望进一步提高热电材料ZT值。本文选择具有各向异性的Bi40-xInxTe60典型共晶型合金,通过区熔定向凝固结合共晶反应制备了具有最优热电性能取向的全共晶组织,引入大量两相界面,并结合固态相变,使基体相中析出大量纳米结构相,形成具有最优性能取向的合金组织上分布大量纳米结构相的组织形态。对Bi23In17Te60合金分别在3μm/s、5μm/s和10μm/s三种抽拉速度下进行区熔定向凝固实验,得到了全层片的共晶组织。随生长速度的增加,热溶质对流对合金组织的影响逐渐增强,当抽拉速度为10μm/s时,组织中出现了大量的杂晶;而抽拉速度为3μm/s时,杂晶形核得到了消除,沿热流平行方向的共生生长十分显著。当抽拉速度从10μm/s减小至3μm/s时,平均层片间距和In2Te3相平均厚度逐渐增加,分别由1.41μm和0.68μm增加至2.42μm和1.40μm。对区熔定向凝固Bi23In17Te60合金在673 K进行72h、168h和240h热处理实验,析出相In2Te3总是呈片状从基体相Bi2Te3中析出,且两相的位相关系与原始共晶两相的位相关系保持一致;当热处理时间为168h时,基体相Bi2Te3中析出大量纳米尺寸的In2Te3相,平均相间距及相厚度分别为52nm与31nm;继续增加热处理时间至240h,纳米结构相粗化过程十分缓慢,平均相间距及相厚度分别增加至77nm与43nm。研究中还发现Bi2Te3相的粗细对In2Te3相的析出没有影响。大量In的掺入改变了合金组织内部的缺陷类型及浓度,使Bi23In17Te60合金为n型传导。经过区熔定向凝固,Bi23In17Te60合金的电学性能得到提高,当抽拉速度为3μm/s时,合金得到最大功率因子1.1×10-4w·m-1k-2,是未经过定向生长合金的2.3倍。然而,长时间的热处理使合金基体相Bi2Te3中大量In析出,致使合金传导类型由n型向p型发生转变,导致Seebeck系数下降,降低电学性能。说明,纳米相的引入,在降低热导的同时,会影响电性能,进一步合理掺杂有望达到整体热电性能的提高。
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