【摘 要】
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随着科学技术快速发展,化石能源短缺与环境污染是现代社会飞速发展过程中必须面对挑战。氢能热值高并且没有副产物排放,不会对自然环境带来任何污染,最具有实用潜力。最佳解决方案是以太阳能、风能、潮汐能等新型能源转换成电能后,以电解水制备氢的方式实现氢能转换与存储,同时,制备出的氧气在其它领域中也具有很大的实用价值。电解水反应过程明了,但是反应机理不是很明确,同时相匹配的电解设备中催化剂以及隔膜具有一定的制
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随着科学技术快速发展,化石能源短缺与环境污染是现代社会飞速发展过程中必须面对挑战。氢能热值高并且没有副产物排放,不会对自然环境带来任何污染,最具有实用潜力。最佳解决方案是以太阳能、风能、潮汐能等新型能源转换成电能后,以电解水制备氢的方式实现氢能转换与存储,同时,制备出的氧气在其它领域中也具有很大的实用价值。电解水反应过程明了,但是反应机理不是很明确,同时相匹配的电解设备中催化剂以及隔膜具有一定的制备难度,限制其规模化应用。在电解水过程涉及到多电子转移,反应速率低,过电势高需要使用催化剂可以加速反应速率,降低能耗。在电催化剂体系发展历程中,析氢催化剂体系迅速发展且催化剂过电势已经大幅度降低;但是相比之下,析氧催化剂严重制约着电解水技术的快速发展。这主要是由于析氧过程涉及到四步质子耦合协同进行,动力学缓慢,导致整个电解水反应速率降低。目前,虽然电解水技术已具备一定的商业化应用,但是主要使用的是铱、钌等贵金属基催化剂来降低析氧反应过电势,考虑到贵金属催化剂的储量与经济成本,急需研究高效、廉价催化析氧反应催化剂体系,从而降低降低制备氢能成本,推动制氢技术的快速发展。本文主要是以碱性电解水析氧催化剂的活性与稳定性作为评价指标,通过选取不同体系的催化剂作为研究对象,深入分析催化剂结构与催化性能之间的构效关系,提出具有设计高效催化剂普适性规律。本论文主要从以下三个体系解析设计高效催化剂的设计思路:1.单原子催化剂不仅需要合适的支撑基底材料为单原子提供最优的配位环境,同时需要实现最大化单原子利用率。通过两步电化学方法制备单原子锚定在两种不同基底,分析基底与电化学性能之间构效关系。相比于贵金属铱单原子锚定在氢氧化镍铁基底(Ir1/NFH),通过两步法制备的硫化镍铁纳米片锚定贵金属铱单原子催化剂(Ir1/NFS)实现低载量、高密度分散的单原子铱催化剂,其中单原子铱锚定在基底纳米片的外表面而不是电极内部,从而提高贵金属利用率。贵金属铱与硫化物表面之间通过Ir-S-M(M表示Ni,Fe)键构建一种最优的配位环境,降低反应过程中从*O到*OOH吸附能垒,加速催化析氧反应。2.金属有机框架材料(MOF)及其衍生物的结构与组分具有灵活调控的优势。通过引入极性水分子调控2-甲基咪唑与金属钴离子配位结构后,典型ZIF-67结构与形貌发生明显的变化,并且该纳米棒可以自组装。与典型的多面体ZIF-67相比,纳米棒状结构ZIF在碱性环境中易于被氢氧根离子交换,转变成α-Co(OH)2,从而在电活化过程中易于重构成富含氧空位的CoOOH活性组分,提升电催化析氧性能。3.单分子催化剂能够为金属活性中心提供一种稳定的配位环境,但是析氧活性较差。通过“自下而上”的方法成功实现易于自组装成纳米棒的铁酞菁(FePc)以单分子的形式分散在MoS2纳米片表面(MD-FePc/MoS2),MD-FePc/MoS2分散在多孔镍电极表面,原位电化学活化后,MoS2因氧化溶解。同时,镍金属电极表面重构一层NiOOH并且FePc分子分散到NiOOH表面(MD-FePc/NiOOH)。通过轴向的Fe-O键实现NiOOH基底对FePc分子金属铁中心电子的结构调控,提高分子催化剂催化析氧性能。实验结果表明FePc分子催化剂金属铁中心,在施加不同电压条件下经历O-Fe-N4到O-Fe-N4-O▼(▼表示析氧反应过程中不同含氧中间态)的可逆变化。此方案为研究镍铁基催化剂活性位点提供了一种独特模型体系。
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