基于g-C3N4构筑二维混合基质膜

来源 :合肥工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ccwawa
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水和离子分子的选择性传输在与水相关的环境,资源,能源等领域至关重要。而由二维(2D)材料构建的二维膜,因其具有分离性能高、化学及热稳定性好、机械性能优异等优点将有望实现在纳米级和亚纳米级内控制质量传输。这些2D超薄纳米片有序堆积即可构建具有有序层状结构的二维层状膜。从而在层层之间创建了多条通道,同时带有孔径的纳米片将提供更多通道,用于水离子分子的快速和选择性的大规模运输,这引起了研究人员们巨大的研究和应用兴趣。目前被开发组装成层状膜的二维材料并不多,因而多种类的二维膜将有待开发和研究。本论文将2D g-C3N4纳米片作为研究主体,将提高二维膜的分离性能及改善膜稳定性作为研究目标,更深层次的探究传质机理,拓展g-C3N4纳米片的其它应用。论文的具体研究内容如下:(1)受氧化石墨烯层状结构的启发,本文通过在相邻g-C3N4纳米片之间插入带有SO3H的磺化聚苯醚(SPPO)/甲基蓝(MB)/伊文斯蓝(EB)分子,并且通过真空抽滤的方法制备出SPPO/g-C3N4、MB/g-C3N4、EB/g-C3N4复合膜。磺酸基团的插入成功打开了紧密堆积的g-C3N4纳米片膜。改性后的g-C3N4基膜使水的通量相较纯g-C3N4膜提高了两个数量级,同时保持优异的分离性能。其中SPPO/g-C3N4膜表现出极高的水渗透性,水通量达到8867 L h-1m-2bar-1,并且对MB染料分子100%截留,而原始的g-C3N4膜水通量仅为60 L h-1m-2bar-1。g-C3N4基膜对于不同尺寸及电荷的染料分子截留是基于静电排斥和尺寸筛分。同时,由于SPPO/MB/EB分子上SO3H位点牢固地结合g-C3N4上的N原子,两者通过酸碱相互作用有力结合分布在g-C3N4纳米片上。这使得g-C3N4基膜的纳米通道能够在酸性、碱性、多次循环以及高压环境中长期保持稳定。(2)受水通道蛋白结构的启发,本文通过将氧化石墨烯(GO)和g-C3N4两种二维材料构建二元协同界面异质结型复合膜。此类GO/g-C3N4复合膜具有多条层间运输通道,以及尺寸大小交替、亲疏端交替排列的异质结型通道结构,超低摩擦的亲水性通道和出色的膜稳定性。37.5%GO/g-C3N4复合膜的水通量为110L h-1m-2bar-1比纯GO膜高出3倍,并且能够实现尺寸在1.1 nm以上染料分子的100%截留;同时对于Na2SO4溶液的截留能够达到92.5%,其脱盐性能也远远超出其他二维分离膜。这是由于复合膜中宽窄亲疏水性通道的交替排列,具有较大尺寸的亲水性GO通道以提供高的水渗透性,而狭窄的疏水性g-C3N4通道提供较高的离子截留率,而由两种纳米片构建的二维纳米协同界面复合通道则即能高效促进水运输又能阻碍盐离子。同时两种2D纳米片之间的强相互作用又使得复合膜具有相当稳定的2D通道。通过测试复合膜在不同pH溶液、NaClO溶液处理以及高压操作下对于Na2SO4的分离性能探究膜的稳定性,结果表明其水通量及截留率并未发生较大变化,因此复合膜具有耐酸碱耐氯以及耐高压的特性。
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