【摘 要】
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烯烃是一类容易制备、化学性质相对稳定的非极性官能团,被广泛的用于各种有机合成中,如催化氢化反应、氢官能团化反应以及双官能团化反应。近几年来,从烯烃出发,利用金属氢催化的烯烃氢官能团化策略能快速地向分子中引入一系列的官能团而备受化学家们的关注。传统的氢官能团化反应大部分是发生在碳碳双键的原位,近年来利用金属氢化物诱导的对烯烃进行远程官能团化反应也逐渐发展起来。基于我们课题组已有的研究成果,我博士期间
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烯烃是一类容易制备、化学性质相对稳定的非极性官能团,被广泛的用于各种有机合成中,如催化氢化反应、氢官能团化反应以及双官能团化反应。近几年来,从烯烃出发,利用金属氢催化的烯烃氢官能团化策略能快速地向分子中引入一系列的官能团而备受化学家们的关注。传统的氢官能团化反应大部分是发生在碳碳双键的原位,近年来利用金属氢化物诱导的对烯烃进行远程官能团化反应也逐渐发展起来。基于我们课题组已有的研究成果,我博士期间的课题主要是围绕镍催化的烯烃迁移氢酰化、远程氢胺化以及不对称碳胺化反应研究展开。本论文的研究内容包括镍催
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在本论文中,我们设计了具有不同形状、结构和表面性质的上转换纳米粒子,应用于构建生物传感器和上转换荧光成像,具体研究成果如下:1.合成了具有三维上转换核-双壳纳米粒子(UCNDs),包括一个过渡层(NaYF4:Yb,Er,Ca)包覆的活性核(NaYF4:Yb,Ca)和一个活性外壳(NaNdF4:Yb,Ca)。外枝晶壳中高浓度的Nd3+致敏剂增强了发光强度,而富含Yb3+的过渡层在外壳与内核之间起到了
分子激发态动力学是从分子尺度研究化学反应微观机理的学科,在光反应、分子生物学、材料科学及环境科学等领域扮演着重要角色。而分子间氢键和色散相互作用会显著影响分子的激发态动力学,例如增强内转换等无辐射过程、促进电荷转移过程的发生、猝灭或增强荧光等。分子间氢键和色散相互作用对分子激发态动力学的影响一直是光物理和光化学领域研究的热点。本文利用飞秒时间分辨的瞬态吸收光谱技术分别研究了非共价相互作用中的氢键和
伴随着世界经济的高速发展，人类面临的能源短缺与环境污染问题日益严重，不仅制约了社会的可持续发展，而且造成巨大的食品安全隐患。半导体光催化技术作为高级氧化技术的一种，具有绿色环保、循环性能良好等优点，已被广泛应用于新能源开发和环境污染物去除等领域。然而，受限于光催化材料量子效率低的问题，其在实际生产生活中的应用依然处于起步阶段。作为典型的缺陷工程改性策略，向半导体中引入氧空位不仅能改善其光电性能，而
氮杂环化合物,特别是六元氮杂环,在生物、医药和功能材料方面扮演着十分重要的角色,是一类涉及到国计民生、社会可持续发展不可或缺的物质。与此同时,醇类物质和环胺类化合物是广泛存在于大自然中的有机富氢化合物。高效地利用这些价廉、来源丰富的有机富氢资源(环胺类化合物以及醇类物质),将其转化为高值化的、满足人类需求的产品(含氮杂环化合物)是一个符合可持续发展要求的研究课题。催化氢转移和脱氢反应是有机合成与催
Donor和Donor-Donor卡宾作为两类重要的卡宾在过去的近二十年里取得了巨大的进展,其丰富的反应性质和优秀的化学反应选择性吸引着众多的化学工作者在这一领域中不断耕耘。近年来,作为一类重要的非重氮型Donor和Donor-Donor卡宾源,烯炔酮类化合物作为卡宾前体参与的化学反应越来越受到人们的关注。相比于重氮型化合物作为Donor和Donor-Donor卡宾前体,以烯炔酮作为卡宾源有着如下
地球上有丰富的水资源,海洋占据地球表面的71%,全世界的海洋中含有约1.413×1018kg的中等浓度电解质水溶液。海水的化学成分是复杂的,每1kg海水中有19g氯元素(以氯离子形式存在)、11g钠元素(以钠离子形式存在)、1.3g镁离子和0.9g硫元素(主要以硫酸根形式存在)。总体上可以把海水看作由0.5mol/L的NaCl与0.05mol/L的MgSO4混合成的水溶液。这些盐离子的电导很高达到
螺旋结构在自然界广泛存在,许多合成及生物分子都可以形成螺旋结构,例如DNA、多糖、多肽以及病毒等都含有螺旋结构。螺旋结构可以赋予材料及生物体系独特的性质与功能,例如双螺旋DNA(ds DNA)的螺旋结构使它能够储存大量的遗传信息,并且可以形成一个面(如大沟、小沟)使其它分子(如蛋白)可以与其特异性结合。研究螺旋结构与其性能的关系及影响因素对材料设计及生物功能调控具有重要意义。基于原子力显微镜的单分
有机氟化物广泛应用于医药材料中,目标分子中引入含氟官能团往往显著改变其物理化学性质。含氟官能团中的三氟甲硫基具有较强的吸电性,可以有效地降低目标分子的电子云密度,从而提高分子的代谢稳定性;由于三氟甲硫基官能团较高的π系数,将其引入分子中可以极大程度地提高分子的脂溶性,增加细胞膜的穿透性。可见光氧化还原催化是利用极少量的光敏剂吸收光能进而与底物发生单电子转移,启动反应。相比较传统的热反应,光反应活化
含氟有机化合物,尤其是含三氟甲基基团的有机分子,在农药、医药以及材料领域具有十分广泛的应用。尽管在过去的十几年里三氟甲基化反应研究取得了很大进展,但是现有的三氟甲基化试剂仍然存在合成步骤多,实际获取不够方便或原料昂贵,大规模使用受限等问题。三氟乙酸酐和三氟甲磺酸酐是两种十分廉价而且丰富的化学品,如果能方便地使用三氟乙酸酐和三氟甲磺酸酐实现三氟甲基化反应,显然是值得期待的。由于三氟乙酸根具有较高的氧
太阳能作为地球上最理想的能源,是一种丰富且可再生的绿色能源。自然界中,绿色植物利用太阳能,同化二氧化碳和水,制造有机物质并释放氧气的光合作用过程,对实现自然界的能量转换、维持地球上所有生命的发展具有重要意义。模仿自然界中植物光合作用的有机光化学一直是有机化学家的梦想,该化学理想地在温和绿色的条件下直接将太阳能作为清洁高效的能量来源转化为化学能。可见光氧化还原催化利用光催化剂的光学性质来促进有机光化