氢气具有燃烧热值高、环境友好和可再生等特点,是一种理想的新型能源和能源载体,但氢能的商业化应用需要发展高效安全的储氢技术。Mg因其具有较高的理论储氢容量（7.6 wt%）、成本低廉、资源丰富等优势而备受关注,被认为是非常有潜力的储氢材料。然而,过于稳定的热力学性能及缓慢的动力学性能限制了MgH2在实际中的应用。针对上述问题,本文采用催化改性的方法,设计并制备了一系列过渡金属（Fe,Co,Ni）基催化剂,系统地研究了过渡金属催化剂对Mg/MgH2储氢体系的吸放氢性能的催化作用机制和微观结构变化。利用高温烧结法制备了MgNi2合金,并通过机械球磨法和氢化燃烧合成法与Mg结合,研究了Mg Ni2对MgH2吸放氢动力学性能的促进机制。结果表明,在氢化过程中Mg与Mg Ni2反应生成Mg2Ni H4,在放氢过程中原位生成Mg2Ni,从而构建了Mg/MgH2-Mg2Ni/Mg2Ni H4复合储氢体系。Mg2Ni和Mg2Ni H4的诱导作用能够促进Mg/MgH2的吸氢和放氢,与纯Mg/MgH2体系相比,吸放氢的动力学性能得到显著改善。在473 K时,Mg-Mg2Ni复合材料1 h内的吸氢量为2.5 wt%,远高于纯Mg,在573 K时,1 h内放氢量增加了2.6 wt%。在Mg2Ni H4的促进下,复合材料的初始放氢温度比纯MgH2（623 K）降低了100 K。原位生成的Mg2Ni和Mg2Ni H4锚定在Mg/MgH2上,作为“氢泵”,加速氢的转移,削弱Mg-H键的能量壁垒,降低了吸放氢的温度。通过简单的热解过程制备出竹节状碳纳米管支撑的NiFe合金纳米颗粒产物NiFe@CNT。实验结果表明,MgH2-NiFe@CNT复合材料在573 K下60 s内可吸收6.67 wt%的H2,当温度降低至373 K和348 K时,吸氢量分别为4.06 wt%和3.25wt%,而球磨后的MgH2在423 K时的吸氢量仅为0.82 wt%。更重要的是,NiFe@CNT引入到Mg/MgH2体系原位生成了Mg2Ni和α-Fe两种不同作用的催化相,Mg2Ni/Mg2Ni H4的“氢泵”功能与催化活性物质α-Fe的“氢通道”功能的协同作用,以及碳纳米管在储氢系统中的良好分散功能,使MgH2-NiFe@CNT具有优异的储氢性能。碳纳米管不但作为支撑材料分散了催化活性物质,并且经过球磨破碎成碳片后起到有效分散储氢体系,阻碍颗粒团聚的作用。利用溶剂热法合成具有空心球结构的三元过渡金属硫化物Fe Ni2S4,并通过机械球磨和氢化燃烧的方法将其引入到MgH2中。Fe Ni2S4在与MgH2结合的过程中,出现了Mg2Ni H4、Fe和Mg S三个催化相,从而构建了MgH2/Mg2Ni H4-Mg S/Fe体系。研究结果表明,由于源自MgH2-Fe Ni2S4复合储氢材料的活性物质Mg2Ni/Mg2Ni H4、Mg S和Fe的协同催化作用,MgH2的吸放氢性能得到了显着改善。复合材料在373K时1 h内的吸氢量达到4.02 wt%,是经过球磨的MgH2（0.67 wt%）的6倍。在放氢方面,复合材料的初始放氢温度比MgH2降低80 K,放氢活化能与MgH2(161.2 k J mol-1)相比降低了95.7 k J mol-1。Mg2Ni/Mg2Ni H4作为“氢泵”驱动Mg/MgH2快速吸放氢,Mg S和Fe提供催化活性中心加速H的转移,有利于提高复合材料的动力学性能以及循环稳定性能。设计并通过溶剂热法和高温烧结法制备了一种碳负载的过渡金属硫化物FeCoS@C,研究了原位形成的碳分散的多相催化剂Mg Co2、α-Fe、Co3Fe7和Mg S对MgH2的协同催化作用。研究发现,MgH2-FeCoS@C在573 K时60 s内快速吸收6.78wt%H2,并在473 K时可在900 s内吸收4.56 wt%H2。此外,添加FeCoS@C后,MgH2的初始放氢温度从620 K降低到550 K。研究表明,由于过渡金属的存在,Mg2Co、α-Fe和Co3Fe7可以作为“氢通道”加速H的转移,而Mg S为复合储氢体系提供了强大而稳定的催化作用。此外,ZIF-67碳化得到的碳骨架不仅可以作为多相催化体系的分散介质,还可以为催化剂提供更多的活性位点。碳材料分散催化相的同时也有效降低复合储氢材料颗粒的团聚,从而提高了系统的可逆储氢性能。