用于氮氧化物低温选择性催化还原的Fe-Mn基催化剂的制备和性能研究

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氮氧化物(NOx)是大气的主要污染物之一,主要来自于煤炭燃烧产生的烟气和汽车排放的尾气等。在目前脱除烟气中的NOx污染物技术中,选择性催化还原(SCR, Selective Catalytic Reduction)技术是最有效的方法。低温SCR催化剂的开发研究对减小操作成本非常有利,同时也能将SCR装置与我国现有工业锅炉有很好的匹配。多数研究结果表明:一方面,Mn基催化剂具有优良的低温活性,还显示出较强的抗毒能力;另一方面,Fe基催化剂具有制备工艺简单、价格低廉等优势,因此具有广泛的应用前景,故本文研究对象为Fe-Mn基SCR催化剂。本文以Fe-Mn金属为活性组分,采用柠檬酸法和浸渍法分别制备了氧化物催化剂和负载型分子筛催化剂,以NH3为还原剂,在富氧环境中研究了催化剂在不同反应温度下选择催化还原NO的反应性能。研究了该催化剂中不同活性组分及含量对其活性的影响行为,并应用XRD(X-Ray Diffraction)、 BET (Brunauer Emmett Teller)等表征手段对该催化剂的物理化学特性进行了表征分析。实验结果发现,Fe-Mn是比较理想的SCR低温活性组分,金属间的复合使催化剂的NO低温催化转化活性获得大幅度的提高,Fe (0.3)-MnOx复合氧化物催化剂在100℃时NO转化率已达90%以上。同时,铁锰双金属(Fe/Mn=1:1)改性的H-ZSM-5催化剂也有良好的低温活性,其在180℃时可以达到90%以上的转化率。
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