汞是一种具有持久性和神经毒性的重金属,可以通过大气进行长程传输,在全球范围内进行循环,最终通过干湿沉降的方式降落到地面,对人体健康和生态环境造成不利影响。大气汞对与人类、动物和生态系统影响的评估及相关大气汞排放控制政策的制定等均需建立在对区域大气汞的来源（源）及归趋（汇）特征的充分认识基础上。本研究在南京大学仙林校区站（NJU）建立了较为完善的大气汞浓度和沉降观测方法及质量控制体系。基于分形态汞浓度观测和广义叠加模型（GAM）及后向轨迹模型（HYSPLIT）回溯了区域大气汞的来源特征,进一步量化研究了气象因素及区域传输的影响,识别出我国华东地区城市背景区域气态元素汞（GEM）浓度下降的主要驱动力为人为源汞排放的减少;同时,本研究首次在我国开展了气态氧化汞（GOM）和大气总汞（TAM）干沉降的直接观测,掌握了区域大气汞的归趋特征,结合干沉降的模拟识别出影响汞沉降通量的关键参数,对现有大气汞干沉降模拟参数化方案进行了优化。在2014年8月至2015年7月和2018年5月至2019年4月的两次观测活动中,NJU站GEM、GOM和颗粒结合汞（PBM）的浓度分别由3.77±1.32 ng m^-3、35.97±58.45 pg m^-3和114.07±170.29 pg m^-3下降至3.24±1.26 ng m^-3、15.97±23.38 pg m^-3和66.22±110.07 pg m^-3。GEM浓度以每年3.7%的速率快速下降,体现了我国现有大气汞减排措施的有效性。在2014-2015年观测活动期间,NJU站GEM浓度受局地排放影响较大,季节变化不明显,2018-2019年观测活动中局地排放的影响减小,跨区域传输的影响增大,安徽沿江一带大型点源排放和我国北方民用煤炭的燃烧使得NJU站春、冬两季GEM浓度处于较高水平。本研究利用广义叠加模型排除局地排放的影响之后,定量分析了气象因素和跨区域传输对于NJU站GEM浓度及其变化的影响。GAM模型对于两次观测活动中GEM浓度的拟合优度分别达到了0.43和0.57,模型的残差主要来自于局地排放的影响,残差的降低表明局地排放强度的降低。在所有的气象因素中,相对湿度通过影响大气中Hg^（II）的还原过程显著影响GEM浓度,但其作用机理仍需进一步明确,温度及风速则分别通过影响土壤汞的释放和大气汞的扩散过程对GEM浓度造成影响。跨区域影响因素分析则表明,NJU站GEM主要来源为东北及东方向（0-150°）,但来自西南方向的气团所携带的GEM浓度较高,且NJU的GEM浓度主要受NJU站方圆600 km以内汞排放源的影响。本研究于2018–2019年开展了大气汞干湿沉降的连续观测。2018年11月至2019年11月期间,由于NJU站降水量较往常偏小,大气汞湿沉降通量仅为4.84μg m^-2,与部分北半球背景站点相当,但体积加权降水汞浓度(7.13 ng L^-1)仍然处于较高水平。NJU站大气汞湿沉降通量主要受降水强度影响（R²=0.6）。NJU站降水中汞浓度与其他主要阴阳离子的相关性分析结果表明NJU站降水中汞的来源较为复杂。2018年7月至2019年11月期间,NJU站GOM平均干沉降通量为0.75±0.51 ng m^-2 h^-1,与部分北美城市站点的GOM干沉降通量相当,处于较高水平,且NJU站GOM干沉降通量呈现出明显的季节差异,夏季通量最大(0.96ng m^-2 h^-1),冬季最小(0.63 ng m^-2 h^-1),可能是因为NJU站夏季GOM浓度较高且湍流较强。2019年4月至2019年11月,NJU站TAM平均干沉降通量为2.40±1.16 ng m^-2 h^-1,高于北美绝大数站点,若将观测期间的TAM干沉降均值作为年均值,NJU站TAM年干沉降通量可达21.02μg m^-2 y^-1,远高于湿沉降通量,甚至GOM的年干沉降通量(6.63μg m^-2 y^-1)也要高于湿沉降的贡献,因此,NJU站大气汞沉降的主要方式为干沉降。本研究基于大气分形态汞浓度的观测结果,利用干沉降模型对NJU站分形态汞干沉降进行了模拟,并基于沉降观测结果与模拟结果的比对,优化了干沉降模型。由于GOM浓度观测的低估和不同组分沉降速率的不一致性,对NJU站GOM干沉降进行模拟时,在α和β取2,GOM浓度乘以修正因子3时,模拟得到的干沉降通量(0.76±0.39 ng m^-2 h^-1)与实际观测结果最为接近。此外,利用优化后的干沉降模型模拟得到的GEM和PBM平均干沉降通量分别为1.90±2.22 ng m^-2 h^-1和0.43±0.38 ng m^-2 h^-1。GEM是NJU站大气汞干沉降的主要物种,其贡献占比为61.5%,但与其他站点相比,NJU站活性汞（RM）干沉降的贡献占比更高（38.5%）,主要是因为NJU站的RM浓度较高。