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石墨烯及石墨烯基的纳米结构有着优异的电子性质,此外它们还具备作为如热学,磁学等方向新型材料的潜质。石墨烯纳米材料的实用化对于石墨烯的可调控生长提出了要求,相较纳米管裁切等可控性较差的传统手段,本文研究了利用自下而上(bottom-up)方法使用芳香族分子为前驱体,利用与衬底间作用调控石墨烯及石墨烯基的纳米结构生长。主要采用扫描隧道显微镜作为实验观测手段,同时利用密度泛函理论(Density functioinal theory, DFT)模拟计算探究了衬底-石墨烯间作用以及分子间作用对石墨烯纳米结构生长的影响。本文首先利用二溴联二蒽作为前驱分子在钌(101o)衬底制备了石墨烯纳米结构,获得了长轴生长方向均沿着钌(1010)衬底的[1210]晶向生长的N=7石墨烯纳米带；进一步退火处理后,石墨烯纳米带发生侧向链接,并且可观察到具扶手椅型和锯齿形边缘、不同生长方向的带状石墨烯纳米结构的形成。在生成物中占绝大比例的石墨烯纳米片由与衬底的[1210]晶向间成0°和30°转角的石墨烯覆盖层组成。DFT计算发现不同转角的石墨烯覆盖层的平均吸附能在30°转角时有最大值,在21°转角时有最小值。对石墨烯和钌衬底的投影态密度分析显示30°转角模型碳和钌原子之间有明显的重叠。沿钌(1010)衬底[1210]晶向生长的石墨烯纳米带的生成以及具0°和30°转角的石墨烯覆盖层在生成物中的高占比表明石墨烯与衬底间的相互作用对钌(1010)上石墨烯基纳米结构的生长过程以及石墨烯纳米结构的方向起主导作用。我们又利用1,3,5-三苯基苯(1,3,5-triphenylbenzene)为前驱分子在钌(0001)衬底上进行分子自组装外延生长石墨烯的研究。并利用扫描隧道显微镜分析了石墨烯化的过程,发现了前驱分子的聚拢密排行为,并观察到了石墨烯化的温度随覆盖度降低的大幅下降。DFT计算结果显示双分子吸附体系相较单分子吸附体系吸附能有所上升,这与STM扫描过程中发现的前驱分子聚集和密排行为相吻合。基于Nudged elastic band (NEB)理论的计算表明分子间范德瓦尔斯相互作用对于1,3,5-三苯基苯分子的石墨烯化过程有着重要作用,而计算获得的双分子体系的1.62eV脱氢势垒相较于单分子体系的1.27eV脱氢势垒的增加则与实验所观察到的低前驱分子覆盖度时石墨烯化温度的明显下降相符合。通过对1,3,5-三苯基苯在钌(0001)衬底上覆盖度及退火温度的调控,我们在低覆盖情况下于300℃退火后获得了多种石墨烯纳米点。利用DFT计算分析了两种常见纳米点的几何结构,发现7C6结构较21-3C结构更好符合STM图像。此外,我们还对两种新的亚稳态纳米点进行了模拟计算,获得了对3C6, 5C6,7C6,9C6这四种结构的初步认识,这些结果有助于进一步认识石墨烯生长初期以及成核过程。