【摘 要】
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木材在制备生物燃料乙醇时,经酶解、糖化后的蒸馏废水进行厌氧发酵后产生沼气废液,直接排放对水资源污染较大,需要对其进行降解处理。光催化氧化技术具有工艺简单、无二次污染、可利用太阳光能将废水中的有机污染物完全氧化为二氧化碳和水等优点,是解决当今人类所面临的水污染问题的有效途径。钛酸铋(Bi4Ti3O12,BTO)光催化剂因自身结构有利于光生电子-空穴对的有效分离而备受关注,但高重组的载流子以及难以回收
【基金项目】
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“十三五”国家重点研发计划“林木资源生物共转化醇类燃料与增值联产技术”项目“废水废物资源化利用技术”(2019YFB1503805); 湖南省自然科学基金面上项目,基于原子层沉积的一维同轴异质复合电极的构建及其光电化学性能研究(2019JJ40535);
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木材在制备生物燃料乙醇时,经酶解、糖化后的蒸馏废水进行厌氧发酵后产生沼气废液,直接排放对水资源污染较大,需要对其进行降解处理。光催化氧化技术具有工艺简单、无二次污染、可利用太阳光能将废水中的有机污染物完全氧化为二氧化碳和水等优点,是解决当今人类所面临的水污染问题的有效途径。钛酸铋(Bi4Ti3O12,BTO)光催化剂因自身结构有利于光生电子-空穴对的有效分离而备受关注,但高重组的载流子以及难以回收的缺点始终限制了其发展。为此,本文首先通过对所制备的BTO构建异质结,再以林业生物质材料椰壳活性炭(CSAC)作为载体,采用浸渍-沉淀-光致还原法制备出便于分离回收的负载型光催化剂,最后将制备的光催化剂光催化处理沼气废液。本论文主要研究内容和结果如下:(1)通过水热法制备BTO,采用光照还原法得到Ag@AgCl/BTO光催化剂,降低了 BTO光生电子和空穴的复合率,进一步提高其光催化性能。以甲基橙(MO)为目标污染物,探究了光催化剂制备中的硝酸银溶液浓度、pH和光还原时间对Ag@AgCl/BTO光催化性能的影响及动力学规律,并利用响应面试验设计对制备工艺条件进行优化。结果表明:在硝酸银溶液浓度为0.10 mol/L,pH为3.80,光还原时间为30 min时制备的BTO呈花球状纳米片结构,Ag@AgCl颗粒沉积在BTO上,Ag@AgCl/BTO的比表面积从10.20 m2/g增加到14.30 m2/g,对可见光的吸收增强。当光催化剂用量为0.50 g/L,对80 mL 10 mg/L MO溶液光照30 min后,MO溶液脱色率为96.71%,较BTO提高38.28%,且降解实验循环稳定性强,超氧自由基(·O2-)在降解过程中起决定性作用。(2)为了提高Ag@AgCl/BTO粉体的分离回收,以CSAC作为载体,采用浸渍-沉淀-光致还原法制备出Ag@AgCl/BTO/CSAC。探究了活性炭添加量、超声时间、光还原时间对Ag@AgCl/BTO光催化性能的影响和动力学规律,进一步利用响应面试验设计优化制备工艺条件。结果表明:当活性炭添加量为1.45 g,超声时间为55 min,光还原时间为74 min时,Ag@AgCl/BTO光催化剂的结构并未发生明显改变,且成功负载在活性炭上。当光催化剂用量为0.40 g/L,光催化降解200 mL 20 mg/L MO 溶液 40 min 后,脱色率为 95.68%。(3)利用Ag@AgCl/BTO/CSAC光催化降解沼气废液,研究了溶液pH、光照时间、10%H2O2加入量和光催化剂用量对光催化降解沼气废液的影响。研究表明:pH为2.00,光照时间为120 min,10%H2O2加入量为0.30 mL,光催化剂用量为3.00 g时,200 mL沼气废液的光催化降解率为72.58%,且循环效果良好,BOD5降解率为58.33%,处理后的废液色度与自来水相近。综上所述通过构建异质结制备了 Ag@AgCl/BTO,有效降低了其光生电子和空穴的复合率;利用具有多孔结构的椰壳活性炭负载Ag@AgCl/BTO,制备了具有优异光催化性能和良好循环性的Ag@AgCl/BTO/CSAC光催化剂材料,将其应用于沼气废液的高效降解,为林产工业等领域所产生的有机污染废液的处理提供了思路和参考。
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