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基于CH3NH3PbI3(MAPbI3)的有机金属卤化物钙钛矿太阳能电池最近获得极大关注,因为这种钙钛矿层具有高的光吸收系数,优良双极载流子传输特性,简便的制造工艺和低的非辐射载流子复合速率等优点。但是钙钛矿电池中仍然存在许多尚未解决的问题,例如不同器件结构对于电池性能的影响,不同气氛下制备的电池性能差异,迟滞效应以及稳定性问题等。本文基于以上问题分别对正向介孔结构,反型平面结构和正向平面结构这三种电池结构进行了气氛工程和结构工程的研究。 (1)本文采用正向介孔结构钙钛矿电池通过两步连续沉积方法来制造钙钛矿太阳能电池,制备薄膜期间引入N,N-二甲基甲酰胺(DMF),二甲基亚砜(DMSO)和氯苯(CBZ)的各种气氛。结果表明,CBZ气氛有利于控制MAPbI3晶粒的成核和生长,而其他气氛则呈现负面效应。统计结果表明,在CBZ气氛下处理的钙钛矿太阳能电池的平均效率可以比在空气下处理的效率的平均值提高35%。通过引入这种气氛工程技术,最佳钙钛矿太阳能电池的效率可以从10.65%提高到14.55%。此外,在CBZ气氛中产生的具有大尺寸晶粒的MAPbI3薄膜可以有效降低晶界的密度,从而减小光生载流子的复合中心。因此,实现了更高的短路电流密度,这有助于能量转换效率的提高。这些结果对于了解气氛在实现高效钙钛矿太阳能电池中的作用提供了重要依据。 (2)本文开发了一种简单的三层高效钙钛矿太阳能电池器件,在反型平面p-i-n结构中利用超薄富勒烯吡咯烷碘化物(C60-bis)代替常用的 PCBM作为电子传输层。研究发现具有超薄C60-bis电子传输层的器件可产生13.5%的平均能量转换效率和15.15%的最大能量转换效率。稳态光致发光(PL)和时间分辨光致发光(TRPL)测试表明,如此高的电池性能归因于C60-bis传输层在MAPbI3和Ag电极之间对于空穴的有效阻挡和对于电子的高效提取效率。此外,研究发现C60-bis基钙钛矿太阳能电池的迟滞效应和稳定性在室内湿度条件下比采用PCBM的变得更好。 (3)本文采用了溶液法制备的 ZMO薄膜来作为正向平面钙钛矿太阳能电池中的电子传输层,并得到了相当不错的效果。研究发现ZMO薄膜的表面形貌随着前驱体溶液浓度的增大而由纳米晶粒想纳米棒的形貌转变,薄膜的表面粗糙度也随之增大。ZMO薄膜的光学透射率在短波段处要高于ITO,这是因为ITO/ZMO/空气界面处的反射比ITO/空气界面处的反射减少了。总离子浓度为0.3M和掺Mg量为20%mol时可以得到最佳的ZMO薄膜,此时制备出的电池具有最高的电池效率15.61%,其开路电压Voc,短路电流Jsc,填充因子FF分别为1.04V,20.5mA/cm2和73%。此外,研究还发现随着掺Mg量的增大,电池的开路电压也随之增大。这些结果对于在大气中制造稳定,高开压和高PCE钙钛矿太阳能电池具有重要意义。