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氢是一种理想的洁净燃料,甲醇因便于储存、易于重整、不含硫等优异的物理化学性质而成为首选的化学储氢物质,甲醇裂解成H2、CO混合气为化工厂、材料加工厂等提供了一个简单而经济的H2、CO来源。本文以甲醇裂解为模型反应,首先从催化剂的基本制备条件着手,通过不同载体的影响、催化剂的还原方式、活性组分含量的研究,结合TPR等表征结果,比较深入地研究了铜镍催化剂对还原性质的影响。合适含量碱及碱土金属氧化物(K2O、CaO和BaO)等助剂的加入,能够明显改善催化活性和选择性,其中K2O是较好的催化助剂,反应活化能较低,活性顺序依次为K2O﹥BaO﹥CaO﹥MgO。TPR分析结果发现碱及碱土金属氧化物的加入增强了组分间的相互作用,这种强相互作用使催化活性得到提高。不同升温速率的TPR分析结果表明钾助剂还原反应活化能较低,有利于催化剂的活性物种的生成。XRD结果表明未出现含钾化合物的明显衍射峰,说明助剂在催化体系中分散均匀,处于无定型或长程无序短程有序状态。在铜镍催化剂中加入少量稀土金属氧化物CeO2等助剂,甲醇转化率和产物选择性得到明显提高。在研究氧化铈含量变化的催化剂中,当氧化铈含量为3.0~5.0%时,催化剂的活性中心数目最多;氧化铈含量大于5.0%,催化剂的活性中心数量略有减少。TPR、TPD等结果说明稀土氧化物的加入调变了组分间的相互作用,改善了催化剂的还原性能,使可还原的活性物种增加;并促进了对CO和H2的脱附,CO和H2容易从催化剂中脱附出来,使甲醇裂解反应利于正向进行,从而导致催化剂活性升高。采用溶胶凝胶方法制备的催化剂比担载型催化剂催化活性明显提高,焙烧温度对催化剂性质影响很大,450℃左右焙烧效果最好。TG-DTG表征说明在450℃左右活性物种的硝酸盐分解完全,BET及XRD表征说明在该温度焙