【摘 要】
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三氯乙烯(TCE)是污染场地中一类常见的有机污染物,已被我国列入有毒有害污染物名录。TCE在地下水中具有较强的迁移能力,且难以自然降解,对地下水环境安全和人体健康存在威胁,亟需有效的修复技术来处理地下水中TCE污染。零价金属已被证明可用于污染物还原降解,其中,零价镁(ZVMg)作为一种还原能力较强的修复剂,已有研究证明其在有机溶剂体系中能降解多种有机污染物,但直接利用ZVMg降解水溶液中TCE的研
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三氯乙烯(TCE)是污染场地中一类常见的有机污染物,已被我国列入有毒有害污染物名录。TCE在地下水中具有较强的迁移能力,且难以自然降解,对地下水环境安全和人体健康存在威胁,亟需有效的修复技术来处理地下水中TCE污染。零价金属已被证明可用于污染物还原降解,其中,零价镁(ZVMg)作为一种还原能力较强的修复剂,已有研究证明其在有机溶剂体系中能降解多种有机污染物,但直接利用ZVMg降解水溶液中TCE的研究尚未见报告。本研究探索性地将ZVMg用于地下水中TCE降解,探讨其对TCE的去除效果和作用机理。首先,利用机械球磨法制备了零价镁/石墨(ZVMg/C)材料,并采用正交实验方法对关键球磨参数进行了优化;然后比较了不同溶液体系中ZVMg/C降解TCE的效果和作用机理,并揭示了 ZVMg/C投加量、TCE初始浓度以及材料的老化作用与ZVMg/C降解TCE的构效关系;利用ZVMg/C处理实际污染地下水中TCE,验证了 ZVMg/C实际应用的有效性和可行性。最后,探究了溶液初始pH、地下水中常见阴阳离子等溶液化学条件对ZVMg/C降解TCE的调控机理。研究结果表明,机械球磨可以有效提高ZVMg材料还原活性,其中球磨转速和球磨时间是两个最主要的控制参数。球磨后的ZVMg/C呈不规则片状,比表面积是未球磨时的4.62倍。导电性能优异的石墨是一种理想的球磨控制剂,可以降低ZVMg球磨过程中的冷焊作用并提高其还原脱氯性能。在不添加乙酸条件下,与有机体系相比,ZVMg/C在模拟地下水溶液中降解TCE具有显著优势。ZVMg/C降解TCE反应速率较快,TCE降解过程主要发生在反应前15 min~30 min内。TCE最终降解率与ZVMg/C投加量和TCE初始浓度有关,当ZVMg:TCE摩尔比为15000时,TCE降解率达到最高(95%)。溶液初始pH对ZVMg/C降解TCE影响较小,单独的Cl-、SO42-、HCO3-和NO3-四种阴离子在高(50 mmol/L)、低(5 mmol/L)两种浓度条件下对TCE的降解影响有限。而水中的Fe3+、Cu2+两种阳离子可显著提高TCE的降解率,尤其是添加Cu2+可使ZVMg/C对TCE的降解能力成倍增加。ZVMg/C材料老化后对TCE也有较好的去除能力,然而复杂的地下水溶液化学环境对ZVMg/C降解TCE的性能影响较大,相关机理有待进一步研究。本研究对ZVMg/C材料的制备及在氯代烃污染场地修复工程中的应用有重要启示。
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