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第四代核能系统愈来愈受到人们的关注,而熔盐堆作为唯一的液态燃料反应堆,在废料处理和钍资源利用上有无可比拟的优势。熔盐堆日益受到世界各国关注,我国也启动了钍熔盐堆先导专项。作为反应堆物理的基础和先导专项的一部分,熔盐堆的热中子散射及其相应数据库研究必须跟上。反应堆中热中子散射效应会影响到反应堆有效增殖因子、反应性系数、中子能谱和空间分布,进而对反应堆中子学、安全等产生影响。
基于对FLiBe熔盐慢化性能正确认识,本文提出了熔盐堆中FLiBe热中子散射效应研究的课题。首先对比了固态和液态的FLiBe熔盐与各种慢化剂的慢化性能,发现FLiBe熔盐的慢化性能与水和石墨在相同数量级;然后初步计算出水的热中子散射数据对有效增殖因子的影响可以达到2%。从而确立了FLiBe熔盐热中子散射研究的必要性与意义。在此基础上分别针对固态和液态的的FLiBe熔盐进行热中子散射效应研究,提出了热中子散射效应研究的计算方法。
针对LiF和BeF2晶体,基于第一性原理的量子力学程序CASTEP,详细研究了LiF和BeF2的晶格动力学特性,得到了两种晶体的声子谱,结果表明F原子对声学模贡献更大,而Li和Be原子较轻,对光学模贡献更大。基于两种晶体的晶格结构,我们对NJOY源程序做了修改,添加了两种晶体的相干散射;使用LEAPR的短时近似方法,把两种晶体声子谱作为输入,两种晶体中F原子都作为次级散射核,得到了各自的热散射率。使用NJOY程序加工得到了LiF和BeF2晶体ACE格式的热中子散射截面库。弹性散射截面随着温度增加而降低,非弹性散射截面随着温度升高而增加;次级中子能谱随着温度升高而变硬;非弹性散射的平均中子散射角余弦随着温度增加略有降低,并且有向后反冲的情况,弹性散射平均出射角余弦则随着温度升高有明显降低。
基于分子动力学程序DL_POLY,研究了液态FLiBe熔盐的动力学行为。选取适合FLiBe熔盐的力场,得到了三种离子扩散常数随温度的变化曲线和不同离子配对的径向分布函数。离子迁移能力随着温度升高而增加,其大小顺序是Li>F>Be,同时径向分布函数表明熔盐中有基团的存在,因此在研究液态FLiBe热散射库的时候我们选取了平移权重为0.01和0.05两种情况。使用NJOY程序得到了熔盐中三种原子核的非弹性散射截面。与固体的非弹性散射不同,液体的非弹性散射截面随着温度增加而增加;次级中子能谱随着温度增加而变硬;液态熔盐的中子散射主要是向前散射,没有出现中子向后反冲的情况,其平均出射角余弦则随着温度增加而降低。液体热物性包括平移权重、扩散常数和温度都可以反映到原子核在液体中的迁移能力上来,迁移能力越强,非弹性散射截面越小,次级中子能谱越硬,平均出射角余弦越小。
针对熔盐堆研制了成套的中子截面库和热中子散射数据库,并选取ICSBEP中的部分基准题做了临界基准检验,keff偏差多在0.2%以内,说明研制的成套截面库可以用于熔盐堆计算。基于研制的熔盐堆专用数据库,选取MSRE模型来进行了熔盐的热中子散射对反应堆物理影响的研究。对于能谱来讲由于向上散射导致反应堆能谱变硬。对于有效增殖因子,从两个方面进行了对比。首先是堆芯所有材料都处于常温,单纯添加不同温度情况下的熔盐热散射库对keff的影响,固态熔盐热散射库对keff的影响可以达到2%(下降2%),液态熔盐对keff的影响可以达到0.8%(下降0.8%);对于固态和液态熔盐的热散射库对keff的影响都随着温度升高而增加。然后还研究了反应堆内所有材料都处于不同温度,热散射库对keff的影响,也就是温度反应性受到熔盐热散射库的影响,结果表明温度反应性系数不变(keff随着温度变化的曲率不受熔盐热散射库影响),但是keff随温度变化的曲线基本上做了整体向下平移,固态时候keff降低约为0.7%,液态时候为0.5%~1%。因此我们建议熔盐堆物理分析中需要添加FLiBe热中子散射库。