【摘 要】
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氮杂环配体构筑的多酸有机-无机杂化化合物,即通过有机组分对多酸进行修饰,得到具有不同结构类型和性能优良的多酸杂化化合物,已应用于催化、材料等领域。本文选用不同种类的
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氮杂环配体构筑的多酸有机-无机杂化化合物,即通过有机组分对多酸进行修饰,得到具有不同结构类型和性能优良的多酸杂化化合物,已应用于催化、材料等领域。本文选用不同种类的氮杂环配体,得到了 10例Keggin型多酸有机-无机杂化化合物,测定了所得化合物的单晶结构,并进行红外光谱,X-射线粉末衍射、热失重等一系列表征,同时研究了部分化合物的荧光性质、电化学性质、磁学性质以及光催化降解有机染料的性能。1.以2-苯基-1H-[9,10-d]菲并咪唑(ppi)为配体,采用混合溶剂热和常规水溶液法,合成了 4例Keggin型多酸杂化化合物(Hppi)5[BW12O40]·3H2O(1),(Hppi)4[SiW12O40]·6H2O(2),(Hppi)3[PMo12O40]·(ppi)·H2O(3),(Hppi)3[PW12O40]·5H2O(4)。化合物 1-3 均是通过氢键及π-π堆积作用形成的三维超分子结构,化合物4是通过氢键作用构筑的二维层状结构。化合物1-4对有机染料(RhB)的光降解均具有一定的催化活性。2.以2,4,5-三苯基咪唑(tpi)为配体,采用混合溶剂热和常规水溶液法得到了 4例多酸杂化化合物(Htpi)5[BW12O40]·2H2O(5),(Htpi)4[SiW12O40]·2H2O(6),(Htpi)3[PMo12O40]·(tpi)·6H2O(7),(Htpi)3(PW12O40)]·1.5 H2O(8)。化合物 5 是通过氢键作用形成的三维超分子结构,化合物6-8是通过氢键作用形成的二维层状结构。研究表明,化合物7,8对有机染料亚甲基蓝(MB)具有一定的脱色能力。3.以吡啶并[3’,4’:5,6]吡嗪[2,3-f][1,10]邻菲啰啉(ppy)和咪唑并[4,5-f][1,10]邻菲啰啉(ip)为配体,采用水热合成法,得到了两例含有过渡金属Cu的Keggin型多酸杂化化合物[Cu2(H2O)4(ppy)2(SiW12O40)]·2H2O(9),Cu2(H2O)2(ip)2(SiW12O40)]·7H2O(10)。化合物 9和10均为一维链状结构。研究表明,两例化合物对H2O2的还原均现出良好的电催化能力。磁学性质研究表明,二者均存在反铁磁耦合作用。
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