【摘 要】
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低温等离子体固氮(Non-thermal Plasma Nitrogen Fixation,NTPNF)是近年来一种新型的绿色节能固氮技术,可在室温、大气压的条件下稳定持续地电离空气生成低温等离子体。其中,介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge,DBD)因放电均匀度高、电子能量高、装置易于规模化而在NTPNF领域备受关注。由于放电稳定温和,DBD十分契合分布式能源的
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低温等离子体固氮(Non-thermal Plasma Nitrogen Fixation,NTPNF)是近年来一种新型的绿色节能固氮技术,可在室温、大气压的条件下稳定持续地电离空气生成低温等离子体。其中,介质阻挡放电(Dielectric Barrier Discharge,DBD)因放电均匀度高、电子能量高、装置易于规模化而在NTPNF领域备受关注。由于放电稳定温和,DBD十分契合分布式能源的发展,可利用余电安全地产生大面积低温等离子体来将氮气活化,从而进行固氮反应。同轴结构的DBD更能与催化剂结合,通过协同催化作用有效地提升产物氮氧化物(Nitrogen Oxides,NOx)的选择性进而促进固氮效率。然而,现有研究中DBD的固氮能耗普遍偏高,调节参数和筛选具有高活性的催化剂来优化DBD的固氮性能便显得尤为重要。因此,本文基于同轴DBD装置,以空气作为气源对不同电压、气流量和电极长度条件下DBD的气态产物模式和变化规律进行了对比分析,通过在气隙中填充过渡金属氧化物催化剂来减少能耗提升固氮性能,并分析了参数改变和催化剂填充对DBD固氮的影响机理,以理论和实验相结合的方式优化了同轴DBD的固氮方案。首先,详细介绍了同轴DBD固氮实验的整体系统以及各组成单元的作用,阐述了实验参数的几种测试方法,以及衡量固氮性能的两个重要参数——总氮浓度(Total Nitrogen Concentration,TNC)和固氮能耗(Energy Consumption,EC)。以γ-Al2O3为载体,过渡金属Mn、Co和W的氧化物为活性组分,采用浸渍法制备了多种一元、二元以及三元负载型催化剂,并通过XRD、SEM和EDS等手段对催化剂进行了表征。其次,选取不同电压、气流量和电极长度为条件,采用紫外分光光度法对交流驱动的同轴DBD在各条件下固定的液相总氮进行测定,分析TNC以及EC随电压和气流量的变化规律。采用傅里叶红外光谱法对同轴DBD的气态产物进行检测和分析,发现不同电压和气流量条件下DBD气态产物会处于三种放电模式(臭氧模式、氮氧化物模式和过渡模式)之一。研究发现各实验组的EC极小值均处于过渡模式之下,分析了其原因在于该模式下可以有效地生成NO2和N2O5,提升可溶性氮的占比进而促进了固氮效果。EC的最小值由长为160 mm的电极在电压为16 k V、气流量为8 L/min时取得,为31.69 MJ/mol。最后,采用向DBD气隙中填充催化剂进行协同反应的手段来进一步优化固氮性能。选用长为160 mm的电极,在气流量为8 L/min的条件下研究了填充不同一元、二元以及三元负载型催化剂对于TNC和EC的改善效果,并分析了活性组分的协同催化固氮机理。结果表明,填充各类催化剂对于TNC的提升和EC的降低均有一定的促进作用,而活性组分中Mn元素比重较大的实验组固氮性能更优,能够在DBD协同催化过程中提供更加可观的固氮效果。本文填充质量分数为20wt%的三元负载型催化剂Mn:Co:W=3:1:1/γ-Al2O3,当空气流量为8 L/min、电压峰-峰值为22 k V时取得了全文最高为131.55 mg/L的TNC和最低为23.91 MJ/mol的EC,相比无填充催化剂组优化了86.62%和24.53%。综上,本文研究说明综合考虑多种外部参数而并非一味地追求高能量输入,将可以使得DBD的固氮性能得到进一步优化,证明了协同催化技术应用于DBD固氮领域的可行性,特别是以锰为活性组分的催化剂能显著优化DBD固氮效果,为后续可能的DBD协同催化固氮工业化应用提供了一定的实验参考和理论支持。
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