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采用电沉积和正交方法制备Pd/Ti、Pd-Ni/Ti及Pd-Ni/PX/Ti催化电极,对水中三氯甲烷的电化学还原脱氯进行了研究,同时对电化学还原脱氯机理进行了分析。采用Pd-Ni双金属代替单金属Pd,降低了电极制备成本,并取得良好的三氯甲烷脱氯效果。
通过循环伏安法(CV)、扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和原子发射光谱(AES)表征电极性能。CV表明,Pd-Ni双金属电极能获得比Pd单金属电极更大的氢吸附峰,PX修饰的Pd-Ni双金属电极能获得比Pd-Ni双金属电极更大的氢吸附峰。Pd-Ni双金属电极的催化活性明显优于Pd、Ni单金属电极。SEM表明,Ni的加入改变了Pd颗粒的形貌,Pd-Ni颗粒的形貌明显不同于Pd、Ni单金属颗粒,其粒径小于Pd、Ni单金属颗粒粒径。PX的加入明显地分散了颗粒分布并使颗粒粒径更小,有效地增加了电极比表面积。XPS表明, Pd-Ni/Ti电极上,Pd的主要存在形式为Pd<0>、Ni的主要存在形式为NiO,同时含有Ni<0>Ni<,2>O<,3>。AES表明,Pd/Ti电极上Pd的负载量为2.51mg/cm<2>;Pd-Ni/Ti电极上Pd、Ni的负载量分别为3.75mg/cm<2>和2.85mg/cm<2>,Pd、Ni的质量百分数分别为56.82%和43.18%;Pd-Ni/PX/Ti电极上Pd、Ni的负载量分别为1.84mg/cm<2>和1.44mg/cm<2>,Pd、Ni的质量百分数分别为56.10%和43.90%。
考察了不同电极、脱氯电流、脱氯时间对三氯甲烷去除率和电流效率的影响。实验结果表明:随着脱氯电流的增大和脱氯时间的延长,三氯甲烷的去除率升高,电流效率降低;在相同电流、相同时间下,Pd/Ti电极和Pd-Ni/Ti电极对三氯甲烷的去除效果差别不明显,但随着脱氯电流的增大,Pd-Ni/Ti电极对三氯甲烷的去除优势逐渐明显;Pd-Ni/PX/Ti的去除效果明显优于Pd/Ti电极和Pd-Ni/Ti电极,去除率增大10%-15%左右,同时Pd-Ni/PX/Ti电极对三氯甲烷的去除优势较为平稳。在现有实验条件下,脱氯效果最好的电极为Pd-Ni/PX/Ti电极,最佳脱氯条件为脱氯电流0.1mA、脱氯时间180min,此时Pd-Ni/PX/Ti电极对三氯甲烷的去除率为52.10%,电流效率为46.74%。可以预见,随着脱氯时间的继续延长,三氯甲烷去除率将继续增大。
实验表明,电化学还原法脱除水中三氯甲烷在技术上是可行的,可以为饮用水的深度处理提供切实可行的技术及相关理论依据。