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生物传感器具有专一性强、分析速度快、准确性高、易于实现自动化分析等特点,在人类生产及生活中发挥关键性的作用。科学家一直探索新原理新技术调控生物敏感膜组成、结构、形貌等开发新型生物传感器。其中,静电纺丝技术是最为简单和有效的方法之一。电纺亲水聚合物纳米纤维由于具有酶固定方式简单且生物相容性良好等优势,在生物传感器应用中显示出独特的优势。而以往工作仅研究了亲水聚合物纳米纤维对酶活性的影响,系统的生物纳米装置尚未构建。另外,通过复合特殊功能的纳米材料,可以提高酶在电纺纤维中的有效固定和物质间迅速的电子传输,已经成为改善生物传感器性能的研究热点。本论文基于电纺复合纳米纤维构建电化学酶生物传感平台,推进共纺纳米纤维生物传感器的实用化发展进程,并对纳米增强、生物传感及纳米诊断等领域具有重要的理论及实践指导意义。
首先,我们首次通过一步共纺法实现了葡萄糖氧化酶在生物相容性聚合物复合基底聚乙烯醇/壳聚糖纳米纤维中的固定,构筑了一种优于浇铸膜的生物传感基底,并系统研究了电纺聚乙烯醇/壳聚糖纳米纤维修饰生物传感器的传感性能。然后,我们创新的将石墨烯氧化物纳米片层复合到电纺聚乙烯醇/壳聚糖纳米纤维中,制备了一种新型的生物传感平台。石墨烯在纤维中的复合显著提高了电纺纤维修饰传感器的各项性能,它将传感器灵敏度由3.67μAcm-1mM-1提高至11.98μAcm-1mM-1(3.26倍),检测限由25μM降低至5μM,线性检测范围由25μM-2.5mM拓宽至5μM-3.5mM,同时也明显提高了传感器的测试稳定性和存储稳定性。另外,复合石墨烯后的Nafion/聚乙烯醇/壳聚糖/葡萄糖氧化酶/石墨烯氧化物/Pt电极也呈现良好的重现性和优异的抗干扰性质,并成功实现了对人体血清样品中葡萄糖浓度的检测。最后,我们详细探讨了电纺纳米纤维与石墨烯氧化物的协同传感机制,发现电纺纳米纤维与石墨烯氧化物通过协同效应实现了对生物分子的有效检测。这种基于电纺纳米纤维与石墨烯氧化物的新型电纺复合纳米纤维膜可以用于固定其它种类的生物酶,以实现对多种生物分子的电化学检测。