【摘 要】
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日趋严峻的能源和环境危机促进了能量密度高、循环性能稳定以及环境友好的锂离子电池的广泛应用。开发比容量高、循环寿命长、倍率性能优异的锂离子电池正极材料成为目前的研究热点之一,其中,富锂正极材料(LLOs)具有高放电比容量(250 m A h g-1)、高工作电位(2～4.8 V)、低成本等优点,被普遍认为是最具发展前景的高能量密度型正极材料之一。然而,这种正极材料存在几个重要缺陷,特别是,循环过程中
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日趋严峻的能源和环境危机促进了能量密度高、循环性能稳定以及环境友好的锂离子电池的广泛应用。开发比容量高、循环寿命长、倍率性能优异的锂离子电池正极材料成为目前的研究热点之一,其中,富锂正极材料(LLOs)具有高放电比容量(250mAhg~(-1))、高工作电位(2～4.8V)、低成本等优点,被普遍认为是最具发展前景的高能量密度型正极材料之一。然而,这种正极材料存在几个重要缺陷,特别是,循环过程中材料的结构不稳定性和电解液的加速分解会导致容量和电压的严重衰减,而较低的电导率会导致倍率性能较差,这些均严重阻碍了其商业化应用。本文针对以上缺点,采用两种无机固态电解质分别对富锂正极材料进行包覆改性,并分别进一步深入研究包覆条件对性能的影响规律,以获得性能更佳优异的复合材料,具体内容如下:(1)采用超离子导体Li_(1.4)Al_(0.4)Ti_(1.6)(PO_4)_3(简称LATP)和电子导体碳纳米管(CNTs)成功地对LLOs进行了双层包覆改性。LLOs@LATP@CNTs样品具有最佳的循环性能,在0.2C电流密度下循环100圈后,放电比容量稳定在192.4mAhg~(-1),且仅出现0.12V的电压衰减,在1C电流密度下也表现出良好的稳定性,循环500圈后的容量保留率为82.7%。交流阻抗和直流极化测量结果表明,LLOs@LATP@CNTs样品与原始样品相比具有更高的电子电导率(8.91×10~(-8)Scm~(-1))和离子电导率(1.93×10~(-6)Scm~(-1))。(2)采用具有更高离子电导率的硫化物固体电解质Li_(10)GeP_2S_(12)(简称LGPS)对LLOs进行了包覆改性,提高了锂离子的扩散速率,但该复合材料的电化学性能仍然受到LLOs与LGPS之间的高阻抗空间电荷层的限制。因此,通过原子层沉积技术(ALD)在LLOs和LGPS之间插入超薄Al_2O_3层,成功合成了双涂层LLOs@Al_2O_3/LGPS复合材料。LLOs@Al_2O_3/LGPS复合材料的初始放电比容量高达233.4mAhg~(-1),在0.2C电流密度下循环100圈后的容量和电压保留率为90.6%和97.3%,该复合材料也表现出较好的倍率性能和较高的能量密度(在1C电流密度下达581Whkg~(-1))。恒电流间歇滴定技术(GITT)测试表明,该复合材料具有最大的Li~ 扩散系数(4.478V处为1.58×10~(-10)cm~2s~(-1))。更重要的是,通过首圈充电曲线的初始部分和电化学阻抗图谱清晰地揭示了高阻抗空间电荷层的发展的抑制机理。
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