Sb2S3/Mo-TiO2纳米管光催化降解气态甲苯和邻二氯苯的研究

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光催化技术具有反应条件温和、操作简单、适用范围广等优点,是一种极具潜力的VOCs去除技术。常选择二氧化钛(Ti O2)作为光催化剂应用于各种领域,但是Ti O2禁带宽度较宽,不能够充分利用可见光,因此首先制备出Ti O2纳米管材料,在此基础上通过金属钼(Mo)掺杂及三硫化二锑(Sb2S3)半导体改性,成功制备出Sb2S3/Mo-Ti O2纳米管复合材料(记为Sb2S3/Mo-NT)。以气态苯系物的矿化程度评价其催化活性,并设计出一套基于上述复合材料的连续流光催化反应器,考察了环境因素对反应器降解效率的影响并优化出最佳条件。研究内容及结论如下:(1)采用水热法将Mo元素掺杂进Ti O2纳米管(记为Mo-NT),形成导带杂质能级,提升光催化响应能力。在可见光下,NT和0.375Mo-NT材料2 h内降解450 ppm甲苯效率分别为22.9%和36.4%;在氙灯全谱下,NT和0.375Mo-NT材料的甲苯降解率分别为46.9%和69.6%。(2)旋涂法制备Sb2S3/Mo-NT材料,氙灯全谱下,2 h内Sb2S3/Mo-NT降解450ppm气态甲苯、邻二氯苯的效率分别为89.5%和87.5%。并且,复合材料降解混合气体的CO2产率为50.2%。通过能带位置分析,表明复合材料形成了Z机制型异质结,实现空间上光生载流子的分离,产生更多的·OH和·O2-。通过原位红外分析得出光催化降解路径为:首先甲苯依次氧化形成苯甲醇、苯甲醛、苯甲酸等分子,随后苯环断裂形成饱和脂肪酸,最终矿化为CO2和H2O。(3)研发连续流光催化反应器,探究了气体浓度、反应温度、相对湿度、气体流量对反应器降解甲苯效率的影响。持续通入甲苯气体时,反应器的降解效率为89.0%,同时反应器对甲苯和邻二氯苯混合气体的降解率分别达到了83.1%和74.6%。通过响应曲面法优化得到反应的最佳条件:气体浓度为150.1 ppm、反应温度为43.4℃、相对湿度为31.9%、气体流量为25.0 m L/min,在该条件下反应器的甲苯最终降解率达到了92.8%。
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