【摘 要】
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随着人类文明的进步和人类活动的增加,越来越多的工业废水和生活污水被排放出来,这极大地破坏了地球的生态平衡,特别是地下水被硝酸盐污染会直接或间接地危害人体健康。针对目前硝酸盐的污染问题,提出一系列的去除方法。其中,电化学硝酸盐还原法具有节能、环保、产品可控等优点。产物氨（NH3）作为一种重要的化工原料,被广泛应用于农业、工业和医药等诸多领域。因此,电化学硝酸盐还原为氨（nitrate reducti
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随着人类文明的进步和人类活动的增加,越来越多的工业废水和生活污水被排放出来,这极大地破坏了地球的生态平衡,特别是地下水被硝酸盐污染会直接或间接地危害人体健康。针对目前硝酸盐的污染问题,提出一系列的去除方法。其中,电化学硝酸盐还原法具有节能、环保、产品可控等优点。产物氨（NH3）作为一种重要的化工原料,被广泛应用于农业、工业和医药等诸多领域。因此,电化学硝酸盐还原为氨（nitrate reduction to ammonia,NRA）的策略引起广泛的关注。同时,我们提出了一系列铜基电催化剂,提高硝酸盐到氨的复杂的8电子过程和竞争性的析氢副反应（hydrogen evolution reaction,HER）存在所引起的氨的选择性和法拉第效率低的问题。微生物燃料电池（microbial fuel cell,MFC）作为微生物电化学系统（Microbial electrochemical systems,MESs）的一种可以降解有机物的同时将化学能转化为电能。硝酸盐也可以作为MFC阴极的电子受体,使其可用作反硝化和发电。过程中可以提供NRA反应所需电能,两者结合,建立新的MES组合工艺去除硝酸盐。本论文分别采用掺杂和合金的方法对铜基催化剂进行改性来提高其电催化硝酸盐还原为氨的选择性和法拉第效率。同时,以上述方法在碳布上制备的电极为阴、阳极应用于微生物电化学系统,探究其硝酸根还原与产电性能。论文主要研究内容如下:1、采用电沉积法制备了Ce掺杂Cu电极材料,探究其硝酸盐电化学还原和微生物电化学还原的性能。SEM表示Cu10Ce10（制备电极溶液的摩尔比,下同）的呈现独特的点状结构。用TEM、HRTEM、XRD和XPS技术分析了制备的电极,表明Cu10Ce10电极可以通过生成Cu/Cu2O界面结构作为活性相来调节Cu的电子结构,从而降低硝酸盐还原过电位,提高Cu电极对NH3的选择性。Cu10Ce10电极表现出最佳的NRA的性能,在-0.23 V vs.RHE条件下,氨产率可达0.99 mmol h-1cm-2,法拉第效率为98.43%,NH3选择性为79.33%,明显优于其他电极。在微生物电化学系统中,Cu10Ce10@CC电极作为阳极的性能还有待提高。2、采用电沉积法和置换反应制备了Cu-Ni-Pd合金电极,探究其硝酸盐电化学还原和微生物电化学还原的性能。Pd的成功置换使电极呈现球形结构。TEM、HRTEM、XRD与XPS分析表示Cu10Ni10/Pd1电极（制备电极溶液的摩尔比,下同）上Pd以Pd（111）和Pd（100）形式存在。两者可以协同工作,全面促进NRA反应进行。在-0.23V vs.RHE下,Cu10Ni10/Pd1电极NRA的性能最佳,其氨产率高达1.53 mmol h-1cm-2,法拉第效率91.63%,氨选择性81.71%,优于其他电极。这反应了贵金属Pd对电极NRA性能有显著提高。Ni20/Pd1@CC微生物电化学系统最大功率密度为209.3 mW m-2,硝酸根转化率为45.31%,两者均约为对照组的两倍。
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