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石墨烯（Graphene）是由sp2杂化碳原子构成的单原子厚度的二维纳米材料,具有超高的强度、模量、导电和导热系数等一系列优点,吸引了全球科学界和工业界的广泛关注。石墨烯在电容器、传感器、电池以及复合材料等方面表现出巨大的应用潜能,石墨烯加入聚合物中可以显著地提高聚合物的性能,将石墨烯与聚合物进行复合制备纳米复合材料是石墨烯最具希望的应用之一。但是单层石墨烯不易大量制备,成本较高,同时石墨烯的比表面积较大,层与层之间有较强的范德华力,在聚合物中的分散性以及与基体的界面结合性较差。这些因素限制了单层石墨烯在聚合物复合材料中的应用。本文使用性价比高、商业化的厚度约为5-7 nm的多层石墨烯纳米片（Graphene nanoplatelets,GnPs）为原料,研究了基于石墨烯/环氧树脂复合材料的制备工艺,并分析了石墨烯对复合材料形貌、断裂韧性、力学、热学和电学等性能的影响。具体研究内容及结果详述如下:采用超声处理和三辊研磨机相结合的工艺,将平面直径为5μm（GnP-5）和小于1μm（GnP-C750）的两种规格石墨烯分别分散到环氧树脂中制备了石墨烯含量为3 wt%和5 wt%的环氧树脂纳米复合材料。研究了复合材料的形貌、断裂韧性、力学和热学等性能。扫描电子显微镜照片显示GnP-5在环氧树脂中的分散性比较好,小尺寸的GnP-C750也能较好得分散在树脂基体中,但是有少量的团聚。拉伸和弯曲测试结果表明,随着GnP-C750含量的增加,复合材料的模量和强度都会升高。而GnP-5对复合材料的拉伸和弯曲模量的提高更为明显,但是降低了材料的强度。用扫描电子显微镜分析了不同尺寸石墨烯的填充对复合材料断裂破坏机理的影响。在35oC时,GnP-5/环氧树脂复合材料的储能模量随着填料的增加而升高,在3 wt%和5 wt%含量时,储能模量分别提高了12%和23%。3 wt%GnP-C750含量的复合材料的储能模量提高了5%,而5 wt%GnP-C750含量仅仅提高了2%。不论石墨烯尺寸的大小,复合材料的玻璃化转变温度（Tg）都会随着石墨烯含量的增加而升高。当添加5 wt%的GnP-5后,复合材料的热传导率和断裂韧性得到大幅提高,大约分别提高了115%和76%。用端羧基丁腈橡胶（CTBN）改性环氧树脂来提高环氧树脂的断裂韧性,进一步将两种尺寸的石墨烯（GnP-C750和GnP-5）分别引入到橡胶改性的环氧树脂中制备了多尺度环氧基复合材料。研究表明,GnP-5对CTBN/环氧树脂大多数性能的改性作用更为明显。在室温下,添加10 wt%CTBN后,环氧树脂的拉伸、弯曲和储能模量下降,但是进一步添加3 wt%GnP-5后,复合材料的模量逐渐升高并恢复到纯环氧树脂的水平。同时石墨烯的加入进一步提高了CTBN/环氧树脂的韧性并赋予其较好的导热性,大尺寸的石墨烯在基体中更容易形成导热网络。与环氧树脂相比,3 wt%GnP-5/10 wt%CTBN/环氧树脂复合材料的断裂韧性和热导率分别提高了108%和145%。用扫描电镜观察断面形貌,分析了复合材料的断裂和增韧机理;详细研究了裂纹与石墨烯和橡胶的相互作用方式,提出了裂纹在CTBN/环氧和GnPs/CTBN/环氧树脂复合材料中的扩展机理。为改善界面结合性能,采用浓H2SO4/浓HNO3混合酸处理了石墨烯,表征发现酸化处理可在石墨烯上引入更多的含氧官能团,酸化处理的石墨烯进一步用端氨基丁腈橡胶（ATBN）修饰。经过拉曼光谱和X射线光电子能谱分析发现ATBN成功得接枝到了石墨烯上。用不同含量的ATBN改性石墨烯制备了ATBN-GnPs/环氧树脂复合材料。研究发现,随着填料含量的增加,复合材料的储能模量和弯曲模量逐步升高,并且修饰后的石墨烯的改性效果更为明显。当石墨烯含量为5wt%时,GnPs/环氧树脂复合材料的弯曲模量提高了18.1%,而同样含量的ATBN-GnPs/环氧树脂复合材料的弯曲模量提高了22.1%。ATBN-GnPs/环氧树脂的界面结合性能因为石墨烯的改性而得到了改善,从而使得其弯曲强度高于未改性的石墨烯/环氧树脂复合材料。断裂韧性测试显示,石墨烯的加入极大提高了复合材料的断裂韧性,添加5 wt%GnPs和5 wt%ATBN-GnPs时,断裂韧性分别提高了76.2%和92.8%。同时,添加5 wt%ATBN-GnPs可以使环氧树脂的热导率提高133.6%,比5 wt%GnPs/环氧树脂复合材料的热导率高16%。将石墨烯在聚乙烯亚胺的辅助下分散到水溶液中,然后采用真空辅助自组装技术（VASA）制备了石墨烯片层取向度较高的石墨烯薄膜（纸）。经过热处理之后,石墨烯纸在真空下常温浸渍环氧树脂/丙酮溶液。在除掉丙酮溶剂之后,经过热固化制备了石墨烯含量高达27.2 wt%的石墨烯/环氧树脂复合材料。扫描电子显微镜观察分析显示,环氧树脂充分浸渍了石墨烯纸,石墨烯分散性和取向度较好,石墨烯片相互搭接在平面内形成了较好的导电导热网络。动态机械性能测试表明,在30oC时,石墨烯含量为27.2 wt%的复合材料的储能模量高达10.2 GPa,与环氧树脂相比提高了300%,同时其导电率高达35 S/cm。研究表明通过真空辅助自组装法（VASA）制备的石墨烯纸可以用来制备石墨烯片层取向度好、含量高的高导电石墨烯/聚合物纳米结构复合材料。将石墨烯改性的环氧树脂与纤维复合制备纤维复合材料,首先将3 wt%和5wt%的GnP-C750和GnP-5分别分散到环氧树脂中,用手糊法浸渍玻璃纤维布,然后采用真空袋-热压罐成型工艺制备了石墨烯/环氧树脂/玻璃纤维复合材料。研究发现,复合材料的弯曲模量随着石墨烯含量的增加而增大,当树脂基体中石墨烯含量为5 wt%时,GnP-C750/环氧树脂/玻璃纤维和GnP-5/环氧树脂/玻璃纤维复合材料的弯曲模量分别提高了11.5%和26.3%,其储能模量在30oC时也分别提高了10.2%和28.2%。与环氧树脂/玻璃纤维复合材料相比,3 wt%GnP-5/环氧树脂/玻璃纤维复合材料的弯曲强度提高了16.2%,利用扫描电子显微镜观察了石墨烯在复合材料中的分散性以及纤维与基体之间的相互作用情况。