【摘 要】
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Pt基贵金属纳米晶在燃料电池、工业催化等应用领域有着其他金属无法比拟的应用价值。但是Pt在地壳中储量少、市场价格昂贵等不足也大大制约了其在生产生活中的广泛应用,因此
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Pt基贵金属纳米晶在燃料电池、工业催化等应用领域有着其他金属无法比拟的应用价值。但是Pt在地壳中储量少、市场价格昂贵等不足也大大制约了其在生产生活中的广泛应用,因此实现降低Pt使用量且提高其催化活性的双重目标已成为一大重要任务。在过去的研究中,研究者花费了大量的精力系统地探究了尺寸、组成、表面结构等对于纳米晶的性质影响。除此之外,值得引起关注的是亚稳态纳米晶(包括亚稳态晶相、高表面能结构以及孪晶等)相比于稳定态纳米晶往往表现出不同甚而更加优异的物理化学性质。但是目前关于这一方面的系统研究仍然很匮乏。因此,本论文以亚稳态Pt及Pt基纳米晶(主要关注孪晶结构)为研究对象,致力于探究其生长机理、可控合成的方法及其结构与催化性能的构效关系。主要的科研进展概括如下:1.利用化学势理论成功地解释了五重孪晶的动力学调控机理。低化学势的成核环境诱导低化学势晶核的生长。通过调控成核速率、成核位点等参数而改变体系的化学势,我们成功诱导了低化学势孪晶核和高化学势单晶核的形成,从而制备了孪晶Pt二十面体纳米晶和单晶Pt立方体纳米晶。从化学势角度可以完美地解释了目前动力学调控合成孪晶结构的背后本质原因,同时也为其他亚稳态纳米晶的调控合成(如晶相调控、高表面能结构调控)提供了理论指导2.基于合成的Pt二十面体纳米晶和Pt立方体纳米晶探究其结构与催化性能的构效关系。我们从一个全新的角度认识了二十面体结构和立方体结构的不同:二十面体具有更小的比表面积和接触面积,故在碳纳米管上可以保持更好的分散性。这使其在催化氧化中不容易发生奥氏熟化和团聚,从而具有更长的使用寿命。以甲醇氧化为探针反应,Pt二十面体相比于Pt立方体具有更优异的催化活性和稳定性。3.利用甘氨酸和PVP的共同作用,我们成功合成了亚稳态{hhl}晶面裸露的内凹八面体Pt-Pd合金纳米晶。随着甘氨酸用量的不断增加,实现了纳米晶结构从八面体到内凹八面体的演变。内凹八面体Pt-Pd合金纳米晶表面丰富的活性位点使其在催化甲酸电氧化反应中具有比商用Pt黑更优异的催化活性和稳定性。4.从双金属费米能级位置差的角度成功揭示了种子法合成双金属Pd-Au纳米晶对称性破缺的热力学本质原因。通过改变还原剂(AA)的浓度而调控Pd和Au两种金属的费米能级相对位置,成功制备了对称性的Pd@Au三八面体核壳结构以及对称性破缺的Pd-Au异质结构。同时,利用Pd-Ag体系验证了该理论的普适性。该理论有望指导合成更多复杂结构且具备更强大功能的Pt基双金属纳米晶。
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