压力是一个最基本的热力学变量,压力可以使物质之间的原子距离减小,导致原子重排使得物质的晶体和电子结构发生改变,从而出现新的物理化学现象以及形成新的结构。因此,通过控制压力获得常压下无法合成的,具有优异性能的材料很有必要。实验上已经使用静态和动态高压技术合成了许多具有优异性能的功能材料,例如物质的高压新相的发现和超导体的合成等。本文通过基于粒子群优化算法的CALYPSO第一性原理计算软件包分别对碱土金属化合物和三元富氢化合物的高压相进行晶体结构预测,主要工作如下:（1）对之前碱土金属硫化物的高压相的实验和理论工作发现,研究的压力不超过150 GPa。我们知道现在实验的高压水平能达到500 GPa左右,又因为物质在高压下会得到新的物质构型或者其他一些奇异的现象,有利于我们深入了解材料的性质。因此,我们想在更高的压力下（大于150 GPa）,对于碱土金属化合物是否会出现新的结构?我们通过CALYPSO软件对碱土金属高压相进行结构预测,得到了四种新的高压结构。在更高的压力下,我们发现:BeS会由B8结构转变为Cmca结构;CaS和SrS具有从B2结构转变为β-NbP-type结构的相同的相变序列,而MgS将从B28结构转变到β-NbP-type结构;然而BaS的B2结构会相变为Imma结构。这四种新相结构在相应的压力范围内的热力学和动力学都稳定。计算出的能带和态密度表明,这些高压新相中的大部分都具有金属性。（2）迄今为止,对于氢化物的超导研究集中在二元氢化物上。通过对二元氢化物的研究结果分析发现:高压下富氢化合物的高对称性结构都呈现出非常高的超导转变温度,尤其是立方相结构,例如体心立方Im-3m-H₃S和Im-3m-MH₆（M=Mg,Ca,Y）在高压下的T_c达到200 K,而立方结构Fm-3m-LaH₁₀和Im-3m-YH₁₀在高压下T_c都突破了250 K;在这些高超导转变温度的二元氢化物中,超导电性的贡献主要来自轻质量的氢元素;由于预压缩作用,掺杂的非氢元素有利于减小氢金属化压力,比较重的元素的氢化物具有低的金属化压力和高的超导转变温度。基于以上因素,我们将探索稀土金属X（X=Y和La）掺杂H₃S的三元氢化物XSH₆是否能成为高温超导体的候选材料。通过基于粒子群优化算法的CALYPSO晶体结构预测软件,我们预测得到了三元氢化物YSH₆和LaSH₆的高压结构P4₂/mmc-YSH₆和Cmcm-LaSH₆,并且预测了在300 GPa时这两结构的超导转变温度T_c,分别为61 K和35 K。我们的研究结果表明向高T_c的超导二元氢化物中掺杂重元素可获得新的三元氢化物超导体并计算了两种可能的高压合成路径YS（LaS）+H₂和H₃S+LaH₃,这为进一步探索高T_c的三元氢化物提供了指导作用。