近年来，在短波长发光器件，特别是激光器方面具有巨大应用前景的宽禁带半导体ZnO材料受到了国内外学术界的广泛关注。与ZnSe(22meV)、ZnS(40meV)和GaN(25meV)等相比，ZnO因其激子结合能高达60meV而成为制备室温低阈值激子激光器件的理想材料。为了实现上述应用价值，高质量外延薄膜的生长和高电导的p型掺杂一直是ZnO研究者亟待解决的两个关键问题。与GaN相似，ZnO也是一种具有纤锌矿晶体结构的极性材料，这类极性材料由于结构本身沿c轴方向没有对称中心，导致体内存在很强的自发极化电场，这个电场对薄膜的生长过程，电学和光学性质以及杂质的掺杂等都产生重要的影响。因此，在薄膜生长过程中控制薄膜的单一极性就显得尤为重要。本论文针对这些重要问题，利用射频等离子体辅助分子束外延法(Radio frequency plasma—assistedmolecular beam epitaxy，rf-MBE)结合反射式高能电子衍射(Reflection high-energyelectron diffraction，RHEED)、X射线衍射(X-raydiffraction，XRD)、透射电子显微术(Transmission electron microscopy，TEM)、原子力显微术(Atomic ForceMicroscopy，AFM)、X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy，XPS)、霍尔效应(Hall Effect，Hall)和光致发光(Photoluminescence，PL)等测试、表征手段探索了如何在MgAl2O4(111)和LiNb(Ta)O3±c面上制备高质量的单一极性ZnO单晶薄膜，并在此基础上研究了多种p型掺杂剂在ZnO薄膜中的掺杂行为、以及极性对p型掺杂的影响，得到了一些有意义的结果。　　 在MgAl2O4(111)衬底上，通过使用超薄Mg层和纯岩盐相MgO缓冲层修饰衬底表面的办法分别获得了单一O极性和单一Zn极性的ZnO单晶薄膜。3×3表面再构的原位观测以及会聚束电子衍射(Convergent beam electron diffraction，CBED)等极性测试方法确定了这两种方法获得的薄膜分别具有单一O极性和单一Zn极性。笔者还系统地研究了修饰层在MgAl2O4(111)衬底上的成键方式、生长行为以及界面微观结构。正是通过对这些微观过程的控制才实现了ZnO薄膜的单一极性生长，获得了具有原子级光滑的O极性面和大范围平整的Zn极性面。　　 在LiNb(Ta)O3±c面上，通过选用低热释电高电导富锂的衬底，本文克服了在这类衬底上外延ZnO薄膜开裂的困难。通过进一步研究衬底中的自发极化电场和ZnO薄膜中的自发极化电场的对应关系，从界面电荷补偿的角度分析了衬底与外延膜自发极化电场对界面结构的影响，首次通过调控衬底中Li元素的化学配比，降低了界面净电荷值；通过这一独特的界面控制工艺，在铁电衬底上实现了高质量氧化锌单晶薄膜的极性控制生长。　　 在薄膜极性控制生长基础之上，本文通过自己提纯掺杂元素或自行混合高纯气体的办法，对各种掺杂源，例如Li、N、B，Al和Ga等，进行了大量尝试与探索。笔者通过借助射频等离子体分子束外延系统对掺杂量的精确控制对各种掺杂元素在ZnO薄膜中的单掺和共掺行为，以及极性对p型掺杂效率的影响做了详细研究。通过总结各种方法的优缺点，笔者首次提出了“Li+Al+N”三元共掺法，获得的了高空穴浓度的p型薄膜，达到了能试制p-n结型器件的水平，为研制具有自主知识产权的光电器件打下了坚实的基础。