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叠层有机发光二极管是将多个发光单元通过电荷产生层串联起来且只由一个外电源控制的有机发光二极管,是提高有机发光二极管性能的最有效结构。与传统的单元有机发光二极管相比,叠层有机发光二极管不但发光亮度和电流效率得到成倍的增加,而且由于其在相同的电流密度下显示了更高的亮度以及有机薄膜厚度的增加大大减小了漏电流和电场击穿问题,因此叠层有机发光二极管通常显示更高的稳定性,其研究倍受关注。然而,叠层有机发光二极管还存在着到目前还无法解决的因工作电压高而功率效率无法提高的难题,并且其中起重要连接作用的电荷产生层的工作机制也没有很好的理解。因此,设计新的电荷产生层,深入研究电荷产生层在电场作用下的电荷产生过程,阐明电荷产生的物理机制及其影响因素,对进一步提高叠层有机发光器件的功率效率,并最终制备出高性能有机发光二极管具有重要意义。
本论文基于有机半导体异质结的概念,设计出了由一种p型有机半导体和一种n型有机半导体层层组成的双层异质结和混合组成的体异质结两种有机半导体异质结电荷产生层,并制备了叠层有机发光二极管,提高了功率效率。通过对器件工作机制的深入剖析,揭示出了降低电压,提高功率效率的内在原因,为进一步设计高性能有机发光器件结构奠定了基础。本论文的主要结论如下:
1.提出了p/n双层有机半导体异质结电荷产生层结构,制备的叠层有机发光二极管不但发光亮度和电流效率得到了成倍的增加,功率效率由于工作电压的降低也得到了近似90%以上的改善,这是首次实现叠层有机发光二极管两倍功率效率提高的结果。研究表明,在双层有机半导体异质结电荷产生层中丰富的电荷产生来源于异质结中费米能级较高的p型有机半导体向费米能级较低的n型有机半导体的电荷转移,使在异质结界面处形成了积累型空间电荷区,产生了大量的自由电荷。实验结果也充分证明了在电荷产生层中电荷的有效传输和从电荷产生层到发光单元的高效注入对降低工作电压的重要性。p/n双层有机异质结电荷产生层的有效性在不同材料体系中都得到了验证,表明了有机半导体异质结作为电荷产生层的普适性。
2.提出了有机半导体体异质结电荷产生层结构,制备的叠层有机发光二极管在成倍提高亮度和电流效率的同时,也实现了1.5倍功率效率的改善。其中在电场诱导下电子从p型有机半导体到n型有机半导体的有效转移被认为是有机半导体体异质结电荷产生的根本原因,使在体异质结电荷产生层中产生了大量的自由电荷,表明有机半导体体异质结也是一种有效的电荷产生层结构。
3.系统研究了有机半导体异质结电荷产生层中p型有机半导体和n型有机半导体的能级位置及其载流子迁移率对电荷产生的影响。研究表明,有效的有机半导体异质结电荷产生层除了要求p型有机半导体比n型有机半导体要有高的费米能级来实现有效的电荷转移,形成积累型空间电荷区,还要求p型有机半导体和n型有机半导体必须有合适的能级位置以及高的载流子迁移率,从而实现电荷的有效分离和传输,该结果为设计高性能有机半导体异质结电荷产生层的材料体系提供了指导。
4.基于有机半导体异质结电荷产生层,制备出了高效率叠层白光有机发光二极管。与传统的电荷产生层相比,有机半导体异质结电荷产生层的使用明显地提高叠层器件的功率效率,也解决了磷光器件在高亮度下效率降低的问题。制备的荧光/磷光复合和全磷光双色叠层白光有机发光二极管,最大效率分别达到了30 lmW-1(23.6%)和50.5 lmW-1(38.7%),制备的全磷光三基色叠层白光有机发光二极管,最大的效率为53.8 lm W-1(101.5 cd A-1、45.7%),在1000 cd m-2的亮度下达到了45 lm W-1(99.9cd A-1、45%),显示了很好的白光性能。