【摘 要】
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原子精确纳米团簇（NCs）近年来因其具有极小的粒径、明确的结构、独特的理化性质,以及在催化、传感、生物标记等领域的潜在应用而引起广大科研工作者的关注。在过去几十年里,金纳米团簇在合成方法、结构分析和性质研究等方面都取得了极大的进展。与金相比,银对空气敏感更易被氧化,银纳米团簇的制备更为挑战,也严重制约了其进一步的应用研究。“合金化”是一种合成稳定银团簇的有效策略。相比单金属纳米团簇,合金团簇往往具
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原子精确纳米团簇（NCs）近年来因其具有极小的粒径、明确的结构、独特的理化性质,以及在催化、传感、生物标记等领域的潜在应用而引起广大科研工作者的关注。在过去几十年里,金纳米团簇在合成方法、结构分析和性质研究等方面都取得了极大的进展。与金相比,银对空气敏感更易被氧化,银纳米团簇的制备更为挑战,也严重制约了其进一步的应用研究。“合金化”是一种合成稳定银团簇的有效策略。相比单金属纳米团簇,合金团簇往往具有更好的稳定性,改善的物理化学性质和增强的催化功能。因此,在本文中我们寻求不同的合成方法和金属搭配,以制备新型稳定的银基合金团簇,并对其结构,性质和催化应用进行了研究。本文主要研究内容如下:（1）以CF3COOAg为银源,3,5-双三氟甲基苯乙炔为配体,通过同步成核与钝化策略成功制备出全炔基保护的Au（I）-Ag（I）合金团簇Au9Ag9（C≡CArF）18。单晶x射线衍射分析发现,Au9Ag9（C≡CArF）18由于强烈的亲金属相互作用和Au-乙炔键驱动,构成了有趣的鱼形组装结构。同时,该团簇在溶液和固体状态下都有荧光,并且在固体状态下有更高的量子产率。将其应用于电化学析氢反应（HER）发现,在10 m A cm-2电流密度下具有很小的过电位（274 mV）。此外,Au9Ag9（C≡CArF）18在对4-硝基苯酚的催化还原反应中也具有优良的活性。（2）以CF3COOAg为银源,3,5-双三氟甲基苯乙炔为配体,通过同步成核与钝化策略和共还原法分别制备出Ag/Cu与Ag/Au合金团簇。通过紫外可见吸收光谱对它们反应过程进行了监测,并确定其特征吸收峰。通过运用于电化学析氢反应（HER）和析氧反应（OER）比较它们的催化性能。结果显示,Ag/Au团簇具有明显优于Ag/Cu团簇的HER活性,在电流密度为10 m A cm-2下需要低于后者76 mV的过电势;而在1 M KOH溶液的析氧反应中,Ag/Cu团簇负载到Ni Fe-LDH上的协同催化活性更胜于Ag/Au团簇,在电流密度为10 m A cm-2的过电势为293 mV,远低于后者的330 mV。
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