【摘 要】
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丙烯是现代工业中重要的基础化学品,是生产多种大宗化学品的关键原料,而这些大宗化学品的生产要求丙烯纯度达到聚合级（99.5%）。然而,目前丙烯的生产主要来源于石脑油的蒸汽裂解,仅获纯度为50～60%的丙烯。为了获得高纯度丙烯,本论文针对丙烯丙烷混合物体系发展高效节能的吸附分离技术,制备了高性能的Ca-Ag-LTA吸附材料,并对其进行疏水改性。本文以孔径适宜的LTA型分子筛为母体,基于阳离子交换能力强
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丙烯是现代工业中重要的基础化学品,是生产多种大宗化学品的关键原料,而这些大宗化学品的生产要求丙烯纯度达到聚合级（99.5%）。然而,目前丙烯的生产主要来源于石脑油的蒸汽裂解,仅获纯度为50～60%的丙烯。为了获得高纯度丙烯,本论文针对丙烯丙烷混合物体系发展高效节能的吸附分离技术,制备了高性能的Ca-Ag-LTA吸附材料,并对其进行疏水改性。本文以孔径适宜的LTA型分子筛为母体,基于阳离子交换能力强弱与交换位点的选择性原理,提出通过(Ag+,Ca2+)双离子交换法,来实现强吸附位点的引入和孔径的精确调控,成功合成了Ca-Ag-LTA分子筛并实现了C3H6/C3H8的高效筛分分离。Ca-Ag-LTA中Ag含量仅为1.18%,其孔径为4.81?,介于C3H6与C3H8的分子动力学直径之间,同时孔容较高（0.212 cm~3/g）。在298 K和1 bar下,Ca-Ag-LTA对丙烯的吸附量达2.37 mmol/g,几乎不吸附丙烷,C3H6/C3H8吸附量比值高达59.25,表现出优异的C3H6/C3H8筛分性能。同时,Ca-Ag-LTA的吸附热介于55-61 k J/mol之间,低于多数π络合吸附剂,在固定床吸附透过实验中展现出优异的动态C3H6/C3H8分离性能,仅通过一次变温脱附就能获得纯度为99.67%的丙烯。Ca-Ag-LTA经多次脱附循环后,C3H6/C3H8分离性能保持稳定,展现出良好的循环稳定性。本文针对水汽影响,以PDMS为硅烷化试剂,对Ca-Ag-LTA进行化学气相沉积,制备了一系列Ca-Ag-LTA@P疏水吸附剂材料。Ca-Ag-LTA@P复合材料的孔径维持在4.76?,介于C3H6与C3H8分子动力学直径之间。水接触角与水蒸汽吸附测试表明:Ca-Ag-LTA@P复合材料具备良好的疏水性。在298 K和1 bar下,Ca-Ag-LTA@P（2.4%）的C3H6吸附量达1.88 mmol/g,且几乎不吸附C3H8,C3H6/C3H8的吸附量比值达37.6。材料在环境湿度80%条件下放置72 h后,Ca-Ag-LTA@P（2.4%）对C3H6的透过吸附容量相较Ca-Ag-LTA提高了75%,表明硅烷化改性可有效改善Ca-Ag-LTA在湿度工况下的C3H6/C3H8分离性能。
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