【摘 要】
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随着可穿戴电子器件在物联网、软机器人和医疗保健设备等领域的快速发展,开发高性能柔性热电材料成为目前热电研究领域的重点。一维结构的PEDOT:PSS热电纤维兼具良好的耐磨性和形状适应性,在柔性可穿戴电子设备应用中备受青睐。然而,直接制备的PEDOT:PSS纤维通常热电性能较差,无法满足可穿戴设备的应用需求。研究表明,PEDOT:PSS与碳基纳米材料复合是开发高性能热电材料的关键而有效的方法之一。基于
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随着可穿戴电子器件在物联网、软机器人和医疗保健设备等领域的快速发展,开发高性能柔性热电材料成为目前热电研究领域的重点。一维结构的PEDOT:PSS热电纤维兼具良好的耐磨性和形状适应性,在柔性可穿戴电子设备应用中备受青睐。然而,直接制备的PEDOT:PSS纤维通常热电性能较差,无法满足可穿戴设备的应用需求。研究表明,PEDOT:PSS与碳基纳米材料复合是开发高性能热电材料的关键而有效的方法之一。基于此,本论文将单壁碳纳米管（SWCNT）与PEDOT:PSS形成复合材料,通过湿法纺丝制备PEDOT:PSS/SWCNT复合热电纤维,探索凝固浴种类、浸泡时间、针孔尺寸等参数对纤维微观结构的影响,利用添加离子液体以及碱处理等方法优化纤维形貌结构,进而提升其热电性能。具体研究内容如下:1)将离子液体1-乙基-3-甲基咪唑三氟甲磺酸盐（IL）添加到PEDOT:PSS/SWCNT复合体系中,以异丙醇（IPA）为凝固浴采用湿法纺丝方法制备PEDOT:PSS/SWCNT/IL复合纤维,进一步结合硫酸后处理的方法提升PEDOT:PSS/SWCNT/IL复合纤维的热电性能。结果表明,添加10 wt%IL的PEDOT:PSS/SWCNT/IL复合纤维的电导率达1540 S cm-1,塞贝克系数为30.6μV K-1,室温下的功率因子为145μW m-1 K-2,优化硫酸处理时间,其功率因子进一步提升至236μW m-1 K-2。分析发现,IL能够促进PEDOT与PSS相分离,有利于PEDOT线性醌型构象的形成。同时,IL中的咪唑离子与π电子纳米管表面的特异性相互作用有利于碳纳米管的解聚和分散。硫酸后处理进一步去除PSS链,进而提升电导率和热电性能。2)以硫酸（H2SO4）为凝固浴,采用直接湿法纺丝PEDOT:PSS/SWCNT分散液,制备连续的高导电PEDOT:PSS/SWCNT复合纤维,进一步结合Na OH后处理的方法提升PEDOT:PSS/SWCNT复合纤维的热电性能。结果表明,初纺的PEDOT:PSS/SWCNT复合纤维电导率为2982 S cm-1,塞贝克系数为27.1μV K-1,室温下的功率因子为219μW m-1 K-2。通过控制Na OH处理的浓度和时间对复合纤维进行后处理,其功率因子进一步提升到280μW m-1 K-2。分析发现,硫酸作凝固浴可在纺丝过程中直接去除部分绝缘PSS链,显著提升复合纤维的电导率。Na OH处理使得PEDOT:PSS部分去掺杂,有效降低载流子浓度,促进塞贝克系数增加,最终协同提升纤维热电性能。基于此纤维的柔性热电发电机在10 K温差下,具有较高的输出功率（0.41 n W）,展现其在可穿戴热电领域的潜在应用。
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